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隧道离子，促活化！Nature子刊发表南京航空航天大学最新电催化科研成果！

文摘 2024-09-16 09:30 上海

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01

论文拟解决的关键挑战：

通过改变反应构型来实现酸性析氧反应(OER)的高效循环频率是设计高性能单原子催化剂(SACs)的关键，但仍是一项挑战。

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02

图文简介：

针对上述挑战，南京航空航天大学的彭生杰教授团队在Nature Communications发表论文，该团队提出了“单原子-双位点”的概念来设计邻域活化的单原子催化剂，该材料包含双位点Ru-Mn对，通过在配备隧道Ni离子的八面体分子筛(OMS)上负载原子钌来激活惰性Mn单元。

Ni离子被选择性地掺杂在OMS的隧道位点上，以防止Mn位点的交叉歧化。Ni离子的引入有助于激活SA邻近的惰性锰原子，形成新的Lewis活性位点，促进末端氧的分子内偶联。

作者表明，插入引起的反应构型改变可以在惰性Mn位点上实现热力学突破。Mn位点的行为不同于传统的辅助中间体分离，而是类似于SA的催化循环，行为类似于双原子氧机制(DOM)。

进一步的研究表明，DOM机理高度依赖于微妙的因素，包括Ru-Mn对之间的适当距离，同步的终端氧状态和无重构的载体。

所制得的Ru_(SA)-NiOMS催化剂对OER表现出类似双位点的动力学，具有优异的过电位(160 mV)和质量活性(18966 A g⁻¹)，且能够在PEM中100 mA cm^-2下连续工作超过100小时而无电流衰减。

该研究强调了通过隧道离子调节反应构型的重要性，并为OER单原子电催化剂的开发提供了从惰性到活性完全转变的新视角。

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