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第一作者：苗康华、温经波
通讯作者：康雄武，熊宇杰，梅丙宝
通讯单位：
华南理工大学，中国科技大学，中国科学院上海高等研究院Do
i:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03182
1. 全文速览
3. 本文亮点
采用磷化氢气体热处理Cu纳米粒子，利用PH3与Cu原子间的强路易斯酸碱效应，将Cu纳米粒子分散为Cu单原子， P原子同时进入Cu单原子的第二壳层，并采用同步辐射模拟和DFT计算结合的方式确定了其Cu-N4-P4/C4的配位结构。 原位同步辐射测试的结果表明，SA Cu-PNC催化剂中第二壳层磷原子的引入（Cu-N4-P4/C4），成功的提升了Cu单原子的稳定性，在电化学测试过程中，Cu始终以单原子的形成存在；而SA Cu-NC (Cu-N4-C8)单原子催化剂，在电化学反应中，会迅速团聚为Cu团簇。 DFT计算的结果表明，SA Cu-PNC催化剂C-C耦合遵循E-R机制，并且CO-CO的耦合的能垒很低（ΔG=0.01 eV）,这表明*CO与气体CO分子的耦合速率极快；此外反应动力学测试表明，反应物CO的分压与乙酸的分电流密度线性相关（k=0.91≈1），这与反应动力学计算的结果是一致的，这进一步证明SA Cu-PNC在C-C耦合中遵循E-R机制。
4. 图文解析
图1. Cu单原子的形貌和电子结构
图2.Cu单原子催化剂的ECOR的性能
要点：ECO2R反应的结果表明， 在5 M的KOH中，SA Cu-PNC表现出优异的催化活性和选择性，在-1.6 V vs. RHE时，其FEC2=81.5%，其中FEAcetate=63.9%，分电流密度达到286 mA/cm2。而SA Cu-NC催化剂由于对无法通过E-R机制实现C-C耦合，因此其产物主要以氢气为主(FEH2在80%以上)。
图3.Cu单原子催化剂的电化学原位同步辐射表征SA Cu-PNC (A,B)和SA Cu-NC(C,D)
图4. Cu单原子催化剂的反应机理和动力学分析
表1.反应动力学方程计算不同耦合机制的反应决速步的反应速率
5. 总结与展望
6. 课题组介绍
华南理工大学康雄武课题组
课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/kang_xiongwu
通讯作者康雄武：本科毕业于中国科学技术大学（2007），博士毕业于美国加州大学-圣克鲁兹分校（2012），于2012-2015年间在佐治亚理工化学系从事博士后研究。2015年至今，任华南理工大学教授，博导。主要研究金属纳米/高熵合金/单原子催化剂基于理论指导的设计与结构可控合成、催化剂表界面功能化调控、催化剂在电化学催化二氧化碳还原、电解水析氢/氧等方面的性能表征及利用原位拉曼光谱、红外光谱研究电催化还原二氧化碳机制，以及等离子效应增强电化学催化活性的机理研究。已经在JACS、Angew. Chem. In. Ed.、Joule、AM、Nano Letters、AFM、ACS Catal.、Applied Catal. B: Environ.、Adv. Sci、J. Mater. Chem. A、J. Catal.等期刊发表论文五十多篇。迄今承担国家自然科学基金面上项目，国家自然科学基金依托大科学装置联合基金培育项目、国家自然科学基金青年基金、南方电网公司电解水制氢等研究课题。
团队招聘：因课题组发展需要，诚聘博士后若干名；同时欢迎对本课题组研究方向感兴趣的同学攻读本组研究生。
联系方式Email: esxkang@scut.edu.cn
中国科学技术大学熊宇杰课题组
课题组主页：
https://faculty.ustc.edu.cn/xiongyujie/zh_CN/index.htm
通讯作者熊宇杰：中国科学技术大学讲席教授、博士生导师。1996年进入中国科学技术大学少年班系学习，2000年获化学物理学士学位，2004年获无机化学博士学位，师从谢毅院士。2004至2011年先后在美国华盛顿大学（西雅图）、伊利诺伊大学香槟分校、华盛顿大学圣路易斯分校工作。2011年辞去美国国家纳米技术基础设施组织的首席研究员职位，回到中国科学技术大学任教授，建立独立研究团队。2017年获国家杰出青年科学基金资助，入选英国皇家化学会会士（FRSC）。2018年获聘长江学者特聘教授，入选国家万人计划科技创新领军人才。2022年当选东盟工程与技术科学院外籍院士（FAAET(F)）、新加坡国家化学会会士（FSNIC），2024年当选欧洲科学院（EurASc）外籍院士。现任ACS Materials Letters副主编。长期从事光电催化研究，通过发展“精准合成-多域表征-数据驱动”交叉研究范式，推动生态系统重构应用。已发表190余篇通讯作者论文（其中Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.和Adv. Mater.共50余篇），入选科睿唯安全球高被引科学家榜单、全球前2%顶尖科学家榜单、爱思唯尔中国高被引学者榜单（引用34000余次，H指数95）。2012年获国家自然科学二等奖（第三完成人），2014-2016和2018年四次获中国科学院优秀导师奖，2015年获中美化学与化学生物学教授协会杰出教授奖，2019年获英国皇家化学会Chem Soc Rev开拓研究者讲座奖，2021年获安徽省自然科学一等奖（第一完成人）。
联系方式Email: yjxiong@ustc.edu.cn
中国科学院上海高等研究院上海光源梅丙宝工程师
通讯作者梅丙宝：研究方向为同步辐射X射线谱学方法。建设、调试了国内首套 7元球面弯晶 Johann 型谱仪；设计并研制了国内首套 1元和 5元柱面弯晶 von Hamos 的波长色散型高分辨 X 射线发射谱装置，建立、发展了一套完整的谱仪搭建、谱仪调试、数据收集、数据分析的技术路线。在方法学发展方面，突破性的发展了原位高分辨谱学方法、差谱分析分析方法和谱学计算相结合的谱学分析方法。以第一作者、通讯作者在 Angew、Energy Environ. Sci、ACS Catalysis、J. Energy Chem.等期刊发表高水平 SCI 论文20余篇，他引3000余次，主持国家自然科学基金、上海市扬帆计划、上海市自然科学面上基金等项目以及横向课题等。
联系方式Email: meibb@ sari.ac.cn
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