局部富集，重要作用！Angew发表郑州大学最新电化学科研进展！

文摘 2024-09-09 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

电催化硝酸还原反应(NO₃RR)是一个需要8个电子和9个质子参与的过程。由于反应中对活性氢(H*)的需求量很大，当活性位点的H*供应不足时，会产生明显的副反应，从而降低法拉第效率(FE)和氨的产率。此外，反应H*结合生成氢直接影响产物分布，析氢反应(HER)是影响合成氨性能的强竞争性副反应。然而，想要调控有效氢(H*)供给，并深入了解相关过程仍是一项挑战。

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图文简介：

针对上述挑战，郑州大学的臧双全教授和蔡金孟教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队成功地设计并合成了一系列原子精确的卤化铜簇(CHCs)Cu₂X₂(BINAP)₂ (X = Cl, Br, I)，用于中性介质中硝酸电催化还原为氨，其中Cu₂Cl₂(BINAP)₂簇的最佳产氨效率为94.0%，氨收率为373 μmol h^-1 cm^-2。

原位实验和理论计算表明，卤素原子，特别是Cu₂Cl₂(BINAP)₂中的Cl，可以显著影响碱金属离子水在催化剂表面的距离，促进水解离，增强局部H*富集，显著降低了加氢的限速步骤(NO*→HNO*)的能垒，使硝酸盐继续加氢制氨。

作者强调了局部H*富集策略对提高FEs的重要性。本研究不仅有助于认识活性H*在硝酸电催化还原制氨中的重要性，还为更先进催化剂的设计提供参考。

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