活性增强原因揭示！Nature大子刊发表康奈尔大学/埃默里大学/威斯康星大学麦迪逊分校最新电化学科研成果！

文摘 2024-09-08 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

近年来，过渡金属氮化物(TMN-)基材料作为碱性介质中氧还原反应(ORR)的非贵金属电催化剂得到了广泛的应用。然而，缺乏对氧化物表面的基本理解，限制了人们对构效关系的认识和合理催化剂的设计。

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图文简介：

针对上述挑战，康奈尔大学的Héctor D. Abruña院士、David A. Muller教授、埃默里大学的连天泉教授和威斯康星大学麦迪逊分校的Manos Mavrikakis教授等人在Nature Materials发表论文，该团队将一个定义良好的氮化锰纳米颗粒(NPs)作为模型催化剂，解析了氮核/氧化物壳界面的原子结构，并揭示了TMN如何决定/控制形成的氧化物表面和由此产生的ORR电催化活性。

作者制备的立方MnN NPs由氮化物核心周围天然形成的~1.5 nm厚的Mn₃O₄壳层组成。MnN纳米立方体的结构表征表明，具有电催化活性的Mn₃O₄外壳在MnN核心上外延生长，并沿[010]方向向Mn₃O₄表面延伸。MnN核上应变Mn₃O₄壳的本征活性比纯Mn₃O₄壳的本征活性高300%以上。

电化学和计算相结合的研究表明，这种活性的增强可能源于膨胀应变导致的羟基化氧化物表面。

密度泛函理论(DFT)计算表明，这种扩展应变的Mn₃O₄表面可以加强OH结合，导致表面羟基化程度更高，从而增强ORR动力学。

这项工作建立了氮化物/氧化物界面的清晰和明确的原子图像，澄清了TMNs中氧化物表面的性质，并通过定义良好的模型催化剂确定了控制TMNs ORR性能的潜在因素。作者认为，表面羟基化控制是一种有效的方法，可以更广泛地操纵Mn₃O₄和其他过渡金属氧化物的电化学性质。

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