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通过双电子途径从氧还原反应中电合成H2O2是蒽醌法的重要替代手段。然而,由于中间O2*通过来自水解离的质子耦合电子转移转化为OOH*的动力学十分缓慢,这一过程在中性和碱性条件下受到很大程度的阻碍。针对上述挑战,浙江大学的侯阳教授、新南威尔士大学的戴黎明教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文,该团队设计了一种Pd SNCs/NiTe2杂化物作为催化剂,以提高H2O2电合成的性能。当其在流动电池中使用时,最大产率为1.75 mmol h-1 cm-2,并且在约100 mA cm-2条件下,H2O2的法拉第效率高达95%,连续电解10小时后,H2O2累积浓度高达1.43 mol L-1。作者结合operando光谱表征和理论计算表明,在NiTe2上引入Pd SNCs有效地降低了水解离的能量势垒,加速了水解离动力学,促进了OOH*的质子化,从而显著提高了H2O2电合成的整体性能。这些见解不仅增强了人们对催化剂设计和反应机理的理解,还为工业电催化的实际改进带来了希望。作者认为,未来的研究可以利用这些发现来创造新的混合催化剂系统,并探索它们在生产有价值的化学品和可持续过程中的应用。
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