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水电解产生的活性氧(OH*/O*)是有机化合物电氧化成高价值化学品所必需的，它可以决定活性和选择性，但它们之间的关系尚不清楚。针对上述挑战，北京化工大学的栗振华教授和邵明飞教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队以甘油(GLY)电氧化为模型反应，系统研究了GLY氧化活性与OH* (ΔGOH*)生成能之间的关系。![]()
首先基于实验和密度泛函理论，作者发现在各种纯金属中，GLY电氧化反应的电流密度与OH*的形成能之间呈近似线性关系，其中Au表现出优越的性能。![]()
通过Au上GLY电氧化反应的势能面，作者确定OH*的生成过程为电位决定步骤(PDS)。![]()
为了进一步阐明该反应的活性与OH*配位结构之间的联系，作者利用Au3M (M= Co, Ni, Cu, Pd, Ag和Pt)合金作为模型，通过改变配位金属原子的组成来调节OH*的形成能。合金电子结构的变化也促进了GLY对反应物的吸附。详细的微动力学研究表明，反应活力与OH*的形成能和GLY的吸附能之间存在火山状的关系，证明了这两个描述符达到中间程度是最佳催化性能所必需的。
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作者成功地优化了OH*在Au基合金上的形成能，并通过改变催化剂的电子结构来增强对GLY的吸附。在Au3M合金中，位于火山图峰值附近的Au3Pd和Au3Ag合金表现出优异的活性，这是由于它们的ΔGOH*和ΔGads适中，达到了既不太高也不太低的平衡。![]()
该研究为反应活性与活性氧(OH*)结构之间的关系提供了理论见解，并为优化催化剂的设计铺平了道路。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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