研究简介
Figure 1. 耦合电解体系示意图
本文亮点
创新的配对电解体系设计:该研究构建了一种耦合的电解体系,将 CO₂ 还原和两电子水氧化反应 (2e⁻ WOR) 耦合在 H 型电解槽中,分别在阴极生成 CO 和在阳极生成 H₂O₂。通过优化阴阳极的面积比例 (10:1),该体系在 6.8 V 的电压下展现出优异的性能,CO 的法拉第效率超过 90%,H₂O₂ 的法拉第效率超过 60%。 催化剂选择与性能优化:在阴极使用了钴酞菁 (CoPc)/ 碳纳米管 (CNT) 复合材料,展现出优异的 CO 选择性和化学稳定性。这种复合催化剂在 CO₂ 还原中表现出优异的电催化性能,法拉第效率超过 94%。阳极使用了商业化的 FTO 玻璃,具有良好的催化稳定性和 H₂O₂ 选择性。
图文导读
CoPc/CNT 阴极和 FTO 阳极性能分析
对于阳极的 FTO 催化剂,其在不同碳酸盐浓度的电解质中表现出不同的催化性能(图 2c)。在 5 M K₂CO₃ 的电解质中,FTO 的电流密度达到最高值,表明高浓度的碳酸盐能有效提升水氧化反应的动力学,进而提高 H₂O₂ 的产量。在电位为 3.5 V vs. RHE 时,实验中观察到法拉第效率超过 70%(图 2d),同时电流密度达到 115 mA cm⁻²,这一高的效率和产率,显示了阳极反应产物的高经济价值。
Figure 2. 半反应电化学性能。(a) CO₂ 气氛下 CoPc/CNT 的 LSV 曲线。(b) CoPc/CNT 在不同电位下气相 CO₂R 产物的法拉第效率。(c) FTO 在不同电解质溶液中的极化曲线。(d) FTO 上不同电位下产生 H₂O₂ 的电流密度和 FE 值。
耦合催化系统的性能评估
Figure 3. (a) H 型电解槽照片。(b) 在不同电位下,耦合催化系统中 H₂O₂ 和 CO 的法拉第效率。
论文信息
Simultaneous production of CO and H₂O₂ by paired electrolysis coupling CO₂ reduction and water oxidation
Jian-Hao Wu, Rong-Jie Guo, Jia-Wei Wang*,Fujun Niu*, Lie-Jin Guo*, and Gangfeng Ouyang*(欧阳钢锋,中山大学)
Chem. Commun., 2024, 60, 12718-12721
https://doi.org/10.1039/D4CC04436C
作者简介
本文第一作者,目前在中山大学化学学院攻读硕士学位。他目前的研究重点是设计用于电催化二氧化碳还原的分子催化剂。
本文通讯作者,博士生导师,国家杰出青年科学基金获得者,英国皇家化学会会士,中组部国家“万人计划”入选者,科技部中青年科技创新领军人才,广东省“珠江学者”特聘教授,广东省“百千万工程”领军人才,“科学中国人”2017 年度人物。现任中山大学化学工程与技术学院院长,化学学院化学系主任,环境化学研究所所长,微萃取与分离技术研究中心主任。主要从事环境分析化学与微萃取技术研究工作,包括水分析技术、动植物活体检测技术以及医学检测技术等方面的研究。主持包括国家杰出青年科学基金、国家重大仪器专项、国家基金重点项目等在内的多个国家级、省部级项目。在 Chem. Rev., PNAS, Chem., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Anal. Chem., Environ. Sci. Technol. 等期刊发表 SCI 论文 320 余篇,引用 8000 余篇次,入选 Elsevier 中国高被引学者榜单,获得国家发明专利10项,主编中英文专著各1部,参编英文专著 3 部。国际期刊 Trends Anal. Chem. (IF = 14.9), Microchem. J. (IF = 5.3)杂志副主编,Anal. Chim. Acta、《环境化学》、《环境科学》和《分析化学》等杂志编委。
本文共同作者,中山大学化学工程与技术学院预聘副教授,博士生导师。2019 年毕业于中山大学化学学院无机化学专业,获理学博士学位,导师为鲁统部教授与苏成勇教授。毕业后留在化学学院从事两年博士后研究,合作导师为欧阳钢锋教授。2021-2023 年间在西班牙加泰罗尼亚化学研究所继续从事博士后工作。现聘为中山大学化学工程与技术学院预聘副教授,入选“逸仙学者”人才计划。主要研究方向为分子催化在人工光合作用中的应用。已在国内外主流期刊如 J. Am. Chem. Soc.、JACS Au、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、PNAS、Coord. Chem. Rev. 等杂志上发表 SCI 论文 60 余篇,一作/通讯作者论文 39 篇。现已主持四项省部级基金与一项校级项目。
课题组主页:
https://www.x-mol.com/groups/jia-wei_wang
本文通讯作者,中国科学院院士,世界科学院院士,现任中山大学工学部主任兼先进能源学院学术委员会主任,西安交通大学绿色氢电全国重点实验室主任、动力工程多相流国家重点实验室主任、国际洁净与可再生能源研究中心创始主任。我国能源动力多相流及氢能领域主要学科带头人、热能工程学科教育部首批长江学者特聘教授、我国首个新能源科学与工程模块及专业的倡导和创建者。目前主要研究方向为能源与动力工程科学与技术,特别是能源转换/利用/节能减排,利用新的理论、技术和系统,结合多相流和光催化、光电催化、光热化学等工艺,实现煤、生物质、太阳能和氢能的清洁、低碳、绿色和高效转化。多次入选全球(能源、交叉学科领域)高被引科学家,连续9年入选爱思唯尔中国高被引科学家,入选爱思唯尔全球能源科学与工程学科高被引科学家,入选国皇家化学学会 Top1% 高被引科学家,入选全球前 10 万名科学家排行榜、世界排名前 2% 科学家名单。已在 NAT COMMUN、NAT ENERGY、CHEM REV、JACS、IJMF、IJHE 等多个国内外著名学术期刊发表论文 900 余篇,其中 SCI 收录 570 余篇,论著 SCI 核心总它引 24000 余次、Google Scholar 总引用 36100 余次、Scopus总引用 29600 余次。应邀在大型国际会议做大会报告/特邀报告/邀请报告等百余次。担任国际多相流、国际清洁能源和MRS等国际大型学术会议主席及联合主席数十次。任 6 种国际著名杂志的编委和副主编。出版专著 12 部/章节,论文集 3 部,作为 Guest editor 出版国际杂志专辑7期。授权发明专利 90 余项。主持起草国家标准 4 部等。
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