纳米中心赵慎龙团队: 氧还原反应机理理解、催化剂设计与工业应用

学术   2024-11-09 10:40   英国  

研究背景

氧还原反应 (ORR) 是许多清洁能源技术及工业过程的关键催化反应。然而,ORR 催化剂的低选择性和缓慢反应动力学极大限制了能源转化效率和新技术的实际应用。
近日,国家纳米科学中心赵慎龙教授课题组撰写综述,系统总结了电催化 ORR 在机理理解、催化剂设计与工业应用方面的最新进展;并简要概述了各种清洁能源器件与反应系统,包括燃料电池、金属-空气电池、过氧化氢生产和其他化学品合成过程,以及面临的研究挑战和未来机遇。
  • 图 1. ORR 催化剂设计、表征技术和装置应用等方面的最新进展。

研究内容

要点一

ORR 机理理解、机器学习及性能评价


本文系统总结了二电子与四电子 ORR 反应机理,这对设计高选择性 ORR 催化剂至关重要,并提出了机器学习在反应机理研究及催化剂设计方面也发挥着越来越重要的作用。同时,本文系统总结了各种 ORR 催化性能评价方法,例如 LSV、TOF、ECSA、Tafel slope、Stability 等重要指标参数,这对规范电催化 ORR 测试具有重要意义。

  • 图 2. ORR 反应机制与机器学习在机理研究领域所取得的最新进展。

要点二

先进原位表征技术应用


本文系统总结了表征 ORR 催化剂与反应机制的各种先进技术,包括原位电镜技术、原位光谱技术、原位 X 射线技术等。“原位”表征是指在催化反应过程中对 ORR 催化剂进行表征测试和实时监测,一般包括结构形态分析、反应中间体检测、精细结构监测等多个方面。利用先进原位表征技术,对于探究催化剂活性中心与催化反应机制,以及催化剂设计与合成具有重要意义。

  • 图 3. 原位电镜技术在催化剂表征方面的应用。

  • 图 4. FT-IR 技术在催化机制研究方面的应用。

要点三

ORR 催化剂最近研究进展


本文全面总结了近三年二电子与四电子 ORR 催化剂研究进展,系统讨论了贵金属、过渡金属、单原子等多种催化剂在 ORR 领域的最新进展和发展动态,并总结了表面修饰、金属掺杂、孔隙结构、杂原子掺杂等诸多调控方法,提出一些潜在挑战与未来发展方向。
  • 图 5. ORR 催化剂发展进程。

要点四

工业化进展与器件应用

本文介绍了二电子和四电子 ORR 的不同器件应用场景。二电子 ORR 过程主要用于电催化大规模、高选择性制备过氧化氢,而四电子 ORR 主要用于燃料电池和金属-空气电池。如何降低反应过电位,提高催化反应速率、选择性及催化效率,是目前研究人员面临的关键问题。

  • 图 6. 各种涉及 ORR 的能源转化与存储器件。

要点五

前瞻

(1)ORR 催化性能和反应机制的研究对于催化剂设计十分重要。现有表征技术仍局限于监测稳定中间体和终态,对于反应过程的监测仍存在不足。因此,迫切需要开发具有高时空分辨率的新原位技术,促进 ORR 机理深入探究及反馈催化剂设计。

(2)目前 ORR 催化剂仍存在选择性和稳定性权衡问题,开发高选择性和高稳定催化剂是一个迫切需要解决的问题。同时,现有催化剂原料大多价格昂贵,合成过程繁琐,限制了实际规模化应用,开发价格廉价与合成过程绿色简单的催化剂至关重要。此外,大多数催化剂优异的性能仍局限于实验室环境中测试的,如何将催化剂性能转化到实际应用环境是研究人员正面临的一个关键挑战。

(3)随着计算机技术的发展,机器学习和人工智能技术在电催化领域引起了广泛关注,利用先进理论研究和机器学习方法筛选高性能 ORR 催化剂也是非常重要和有前景的。

(4)现有设备面临能源效率低及稳定性差等问题,需要通过新材料开发、技术创新和器件优化等来提高能源转化与存储效率。

该成果以 “Selective Oxygen Reduction Reaction: Mechanism Understanding, Catalyst Design and Practical Application”(《氧还原反应机理理解、催化剂设计和工业应用》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。

论文信息

  • Selective Oxygen Reduction Reaction: Mechanism Understanding, Catalyst Design and Practical Application
    Shilong Li, Lei Shi, Yingjie Guoa, Jingyang Wang, Di Liu* and Shenlong Zhao*赵慎龙,国家纳米科学中心)
    Chem. Sci., 2024, 15, 11188-11228
    https://doi.org
    /10.1039/D4SC02853H

作者简介

赵慎龙 教授
国家纳米科学中心

本文通讯作者,国家纳米科学中心教授,博士生导师,研究主要集中在先进材料制备及可再生能源技术开发。至今,已在国际知名学术期刊上发表论文 100 余篇,H 因子 54,被引 14,000 余次,ESI 前 1% 高被引论文 40 余篇。其中以第一/通讯作者发表文章60余篇,包括 Nat. Energy(2 篇)、Nat. Commun.(4 篇)、Sci. Adv.Proc. Nat. Acad. Sci.JouleChem(3 篇)、Matter(3篇)、Adv. Mater.(4 篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(4 篇)、J. Am. Chem. Soc. 等。2021-2023 年连续被评为“克睿维安”全球高被引学者。主持国家优秀青年基金(海外)、国家自然科学基金面上项目、澳大利亚研究理事会优秀青年基金、澳大利亚探索项目等。获得首届Advanced Materials “新星奖”、RSC 优秀研究员奖,首届 Chem Catalysis “新锐奖”、悉尼大学杰出青年研究员校长奖及 Veoble Fellow 等荣誉;担任 ChemeScienceCarnon NeutralizationNano Research EnergyThe Innovation 等期刊青年编委。

期刊介绍

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rsc.li/chemical-science

Chem. Sci.

2-年影响因子*7.6
5-年影响因子*8.0
JCR 分区*Q1 化学-综合
CiteScore 分14.4
中位一审周期33 


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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

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