SmartMat |研究论文：用于稳定锂金属阳极的亲锂超支化Cu纳米结构
学术
科技
2024-09-14 09:16
天津
Jianyu Chen, Xin Qiao, Wei Fu, Xuran Han, Qiang Wu, Yizhou Wang, Yu Zhang, Li Shi, Jin Zhao, Yanwen Ma. Lithiophilic hyperbranched Cu nanostructure for stable Li metal anodes.
SmartMat. 2023; 4:e1174.
https://doi.org/10.1002/smm2.1174
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多孔铜(Cu)集流器被认为是稳定锂(Li)金属阳极的有前途的载体，但由于铜固有的疏锂性质，导致锂金属沉积不可控。本研究提出了垂直排列的Cu宿主与超支化CuxO纳米结构，为均匀的锂金属沉积提供亲硫核位。特别是，垂直排列的Cu纳米结构显著降低了局部电流密度，并带来均匀的Li-离子通量。具有低成核屏障的亲锂超支化CuxO纳米结构可以诱导Li均匀成核和生长。结果表明，Cu@CuxO纳米结构寄主具有较低的成核过电位(44.3 mV)，在半电池中具有较高的电化学可逆性和98.33%的库仑效率。Cu@CuxO纳米结构电极能够在不同的电流密度下工作，从0.5到5 mA/cm2在对称电池中。锂/Cu@CuxO复合阳极与LiFePO4阴极的组装全电池耦合在1℃下表现出稳定的长期循环寿命。本研究阐述了电极结构设计和界面化学修饰的协同作用，以调节锂的沉积/溶解行为，从而为下一代锂金属电池展示出卓越的电化学性能。
示意图 1. 锂金属的电化学沉积行为。(A)制备Cu@CuxO纳米结构集热器的过程示意图以及Cu@CuxO集热器上Li的沉积行为。(B) Li金属在PL-Cu、VA-Cu和Cu@CuxO集热器上的电化学沉积行为。实线表示Li离子的迁移路径，带黄色阴影的虚线表示Li金属的优先沉积区。图 1. Cu@CuxO集热器的形态和结构特征。(A) Cu@CuxO集热器的侧视图和(B)俯视图扫描电镜图像。(C)超支化CuxO的透射电镜图像。(D-F)超支化CuxO纳米结构的元素分布。(G) PL-Cu、VA-Cu和Cu@CuxO集热器的XRD谱图。(H) Cu@CuxO集热器中Li沉积行为的模拟结果。(I-K)一个Li原子在(I) Cu、(J) CuO和(K) Cu2O上的吸附能(L) Li原子与不同底物之间的吸附能。
图 2. Cu@CuxO集热器在锂沉积和溶解过程中的形态。(A-C)俯视图和(F-H)侧视图扫描电子显微镜(SEM) Cu@CuxO在(A, F)原始状态下的第一个循环图像，(B, G)镀容量为1 mAh/cm2， (C, H)完全剥离。(D, E)在(D, I)镀容量为1 mAh/cm2和(E, J)完全剥离的情况下，Cu@CuxO第100次循环的俯视图和(I, J)侧视图SEM图像。电流密度固定为1 mA/cm2。
图 3. Li/Cu@CuxO阳极的电化学稳定性。(A)在1 mA/cm2下，1 mAh/cm2的镀/剥离容量为1 mAh/cm2的半电池中，Cu@CuxOand PL-Cu集流器上的锂电镀/剥离的库伦效率;插图是PL-Cu和Cu@CuxO集流器在第1和第200处的成核过电位分布图。(B)在1 mA/cm2下，在1 mAh/cm2的镀/剥离容量为1 mAh/cm2的半电池中，Cu@CuxO集流器上镀/剥离Li的电压分布图。(C)在1 mA/cm2下，镀/剥离容量为1 mAh/cm2的对称电池中，Li/Cu@CuxO和Li/PL-Cu阳极的电压分布图。(D)在0.5、1、2、3和5 mA/cm2的电流密度下，总循环容量为1 mAh/cm2时，Li/Cu@CuxO和Li/PL-Cu对称电池镀/剥离的电压分布图。图 4. 全电池性能。(A) Li/Cu@CuxO|LiFePO4和Li/PL-Cu|LiFePO4在1 C下的长期循环性能(B) Li/Cu@CuxO|LiFePO4的恒流放电/充电曲线。(C) Li/Cu@CuxO |LiFePO4和Li/PL-Cu|LiFePO4在0.1、0.2、0.5、1、2、3、4和5 C电流下的倍率性能。(D) Li/Cu@CuxO|LiFePO4在0.1、0.2、0.5、1、2、3、4和5 C电流下的恒流放电/充电曲线。(E)组装后的Li/Cu@CuxO|LiFePO4袋状电池示意图。(F) Li/Cu@CuxO |LiFePO4在1 C下的长期循环性能和(G)恒流放电/充电曲线(H)由Li/Cu@CuxO| LiFePO4袋电池供电的计时器在(I, J)弯曲、(K, L)折叠状态和(M)平坦状态测试时的照片。
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作者简介
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马延文，南京邮电大学一流学科和高水平大学建设办公室主任；材料科学与工程学院教授、博士生导师。2022年8月起任苏州工业职业技术学院院长。2005年毕业于南京大学物理化学专业，获得理学博士学位；2007年加入南京邮电大学信息材料与纳米技术研究院/材料科学与工程学院；2013-2014年在美国杜克大学化学系担任访问学者。入选江苏省“333工程”第三层次培养对象、江苏省六大人才高峰（A类）、“青蓝工程”学术带头人、“创业南京”高层次创业人才；担任江苏省材料学会副理事长，中国石墨烯标准化委员会委员；荣获中国电子学会科学技术奖自然科学一等奖、江苏省教学成果奖一等奖。主要研究方向：先进能源材料与器件、纳米柔性材料与器件、智能纺织材料与器件。
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