SmartMat |研究论文：激光快速合成无表面活性剂钽基纳米材料作为直接过氧化物-过氧化物燃料电池双功能催化剂
学术
科技
2024-10-23 10:27
天津
Xiaoyong Mo, Brigitte Bouchet Fabre, Nathalie Herlin-Boime, Edmund C. M. Tse. Rapid laser synthesis of surfactantless tantalum-based nanomaterials as bifunctional catalysts for direct peroxide–peroxide fuel cells.
SmartMat. 2023; 4:e1181.
https://doi.org/10.1002/smm2.1181
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高效、耐用的电催化剂是实现下一代燃料电池技术的重要工具。目前，昂贵的贵金属被用作最先进的催化剂。本文首次通过绿色可扩展的激光热解方法合成了具有成本效益的纳米钽基替代品，作为直接过氧化物-过氧化物燃料电池的双功能催化剂。这种快速激光热解策略允许以每小时克的实验室规模生产纳米颗粒，与合成纳米颗粒功能特性的详细探索相兼容。通过改变氨与乙醇酸钽的前驱体比例，以Ta2O5、Ta4N5、Ta3N5和TaN为晶相，以可调比例制备了5种钽基纳米材料(TaNOC)。在中性和碱性条件下的电化学研究表明，Ta4N5是H2O2氧化和还原的活性组分。动力学同位素效应研究表明，质子在速率决定步骤中或之前参与。长期稳定性研究表明，在电催化操作期间，Ta3N5可以使无表面活性剂的TaNOC延长使用寿命。综上所述，双功能TaNOC可以作为H2O2还原和氧化的活性和稳健的电催化剂。激光热解被设想为生产具有增强耐腐蚀性的难熔金属纳米材料用于能量催化。
图 1. (A)使用Ta(V)乙醇酸盐和甲苯作为前体，质量比为3:2的热溶胶发生器的描述。(B)使用10600 nm CO2激光器合成TaNOC纳米复合材料的定制激光热解反应器示意图。(C)以Ar和NH3为载气混合物制备TaNOC的总体方案。图 2. (A) TaNOC-2的X射线衍射图和(B) X射线光电子能谱扫描图。
图 3. (A)透射电子显微镜，(B)粒径分布，(C)高角度环形暗场STEM图像，(D) TaNOC-2中C、N、O和Ta的STEM能量色散X射线能谱元素图。
图 4. (A)扫描电镜图像和(B) TaNOC-2中Ta、N、O和C的面积分布元素映射图。图 5. (A) TaNOC-1(红色)、TaNOC-2(蓝色)、TaNOC-3(绿色)、TaNOC-4(橙色)、TaNOC-5(紫色)在50 mmol/L H2O2饱和pH为7的磷酸盐缓冲液中H2O2还原线性扫描伏安图。(B)本文中催化剂在pH 7缓冲液中与RHE在0 V下的H2O2还原活性。图 6. (A) TaNOC-1(红色)、TaNOC-2(蓝色)、TaNOC-3(绿色)、TaNOC-4(橙色)、TaNOC-5(紫色)在N2饱和pH为13 NaOH和50 mmol/L H2O2条件下的H2O2还原线性扫描伏安图。(B)本文中催化剂在pH 13溶液中0 V和RHE的H2O2还原活性。
图 7. (A) TaNOC-1(红色)、TaNOC-2(蓝色)、TaNOC-3(绿色)、TaNOC-4(橙色)、TaNOC-5(紫色)在N2饱和pH为7的磷酸盐缓冲液中与50 mmol/L H2O2条件下的H2O2氧化线性扫描伏安图。(B)本文中催化剂在pH 7缓冲液中与RHE相比在1.3 V下的H2O2氧化活性。图 8. (A) TaNOC-1(红色)、TaNOC-2(蓝色)、TaNOC-3(绿色)、TaNOC-4(橙色)、TaNOC-5(紫色)在N2饱和pH 13 NaOH和50 mmol/L H2O2条件下的H2O2氧化线性扫描伏安图。(B)本文中催化剂在pH为13、电压为1.3 V时对H2O2的氧化活性。图 9. (A)透射电镜图，(B) TaNOC-2P的粒度分布，(C) TaNOC-2P的HAADF-STEM图像，(D) TaNOC-2P中C、N、O和Ta的HAADF-STEM能量色散x射线能谱图。图 10. (A)玻璃碳(GC)(灰色)、TaNOC-2(蓝色，固体)和TaNOC-2P(蓝色，虚线)在pH 7条件下H2O2还原线性扫描伏安曲线，(B)在pH 7条件下与RHE相比，TaNOC-2和TaNOC-2P在0 V条件下的H2O2还原活性，(C)在pH 13条件下，GC(灰色)、TaNOC-2(浅蓝色，固体)和TaNOC-2P(浅蓝色，虚线)的H2O2还原LSV曲线，(D)在pH 13条件下与RHE相比，TaNOC-2和TaNOC-2P在1.3 V条件下的H2O2还原活性。图 11. (A) pH 7条件下GC(灰色)、TaNOC-2(蓝色，固体)和TaNOC-2P(蓝色，虚线)的H2O2氧化线性扫描伏安曲线，(B)在pH 7条件下与可逆氢电极(RHE)相比，GC(灰色)、TaNOC-2(浅蓝色，固体)和TaNOC-2P(浅蓝色，虚线)的H2O2氧化活性，(C)在pH 13条件下TaNOC-2和TaNOC-2P的H2O2还原LSV曲线，(D)在pH 13条件下TaNOC-2和TaNOC-2P在1.3 V条件下与RHE相比的H2O2还原活性。
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作者简介
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谢俊铭，自2018年9月起担任香港大学化学系生物无机化学助理教授。Edmund于2011年毕业于弗吉尼亚大学，获得化学学士学位，主修材料科学，与T. Brent Gunnoe教授合作。他获得了Croucher Foundation奖学金，于2016年在伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校获得化学博士学位，师从Andrew A. Gewirth教授和Thomas B. Rachfuss教授。主要研究方向：电催化，生物激发界面，生物无机酶，自组装材料，可再生能源，生化途径，癌症生物信息学。
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