研究背景
发展高性能的低铂 (Pt) 膜电极 (MEA) 对质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 的大规模应用至关重要，而 Pt/离聚物界面结构是决定 MEA 电化学性能的最关键因素。
当前限制 MEA 性能提升的主要界面问题来源于全氟磺酸离聚物（如 Nafion）的磺酸基侧链在 Pt 表面的强吸附。其不仅毒化 Pt 表面的活性位点，同时促使离聚物的碳氟主链在界面处堆积成高结晶致密层，严重阻碍了界面局域氧气传输。
因此，优化 Pt/离聚物界面结构，实现催化层 (CL) 中多组分高效传输及界面电化学反应的匹配，是突破 PEMFC 性能瓶颈的有效途径。
文章简介
近日，武汉大学陈胜利教授团队在 Pt/Nafion 界面处引入羟苯基金属卟啉 (MPOH) 化合物，大幅提升了 MEA 的性能。
该工作结合电化学测试、物理表征、分子动力学模拟、密度泛函理论计算等手段揭示了 MPOH 有效调控 Pt/Nafion 界面的多重机制。一方面，MPOH 的羟基可与水合质子、Nafion 的磺酸根形成氢键网络，从而削弱磺酸根与铂表面的相互作用，扩大离聚物薄膜中作为氧气传输的亲水域；另一方面，其可通过吸附作用富集氧气分子，进一步增强界面的局域氧气传输。特别是，作者基于密度泛函理论计算和实验表明对氧气的吸附自由能接近零的 CuPOH 在 MEA 性能提升方面表现最突出，表明 MPOH 确实通过吸脱附过程增强氧气传输。
这些结果展示了基于分子相互作用来简洁、高效调控 Pt/离聚物界面的重要意义。该成果以“A Dual Promotion of Oxygen Reduction on Pt in Membrane Electrode Assemblies by Hydroxyphenyl Metal Porphyrins”(《羟苯基金属卟啉分子有效调控质子交换膜燃料电池铂/离聚物界面结构》)为题，发表在英国皇家学会期刊 Energy & Environmental Science 上。
论文信息
A Dual Promotion of Oxygen Reduction on Pt in Membrane Electrode Assemblies by Hydroxyphenyl Metal Porphyrins
Meihua Tang,‡ Chunping Wang,‡ Zhenying Zheng, Xiaoxiao Wang, Fulong Zhu, Shengli Chen*（陈胜利，武汉大学）
Energy Environ. Sci.,2024
https://doi.org/10.1039/D4EE04320K
作者简介
本文第一作者，武汉大学卓越博士后。2023 年毕业于武汉大学电化学专业，获理学博士学位，导师为陈胜利教授。主要从事质子交换膜燃料电池膜电极过程及结构优化研究，以第一及共同第一作者在 Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.、Adv. Energy Mater.、J. Power Sources 等国际期刊上发表论文。
本文通讯作者，武汉大学二级教授、博士生导师。分别于 1991 年和 1996 年在武汉大学获得学士和博士学位，在 Imperial College London 等从事博士后研究，2004 年起任武汉大学教授；主讲《物理化学》、《电极过程动力学》等课程；兼任 ACS Electrochemistry, ACS Catalysis（2018-2022）、《催化学报》、《电化学》等期刊编委；获中国电化学青年奖，武汉大学珞珈学者特聘教授等；长期从事与能源转化有关的电化学基础与材料研究，主要方向有电催化、理论与计算电化学，燃料电池等；承担国家自然科学基金重点项目等十余项。作为主编之一出版《电催化》专著，近年来在 Nat. Catal.，Chem. Soc. Rev.，J. Am. Chem. Soc.，Nat. Commun.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，Chem. Sci.，ACS Catal. 等期刊累计发表学术论文 160 余篇。
期刊介绍
rsc.li/ees
Energy Environ. Sci.
| 2-年影响因子* | 32.4分 |
| 5-年影响因子* | 34.5分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-多学科 Q1 能源&燃料 Q1 工程-化工 Q1 环境科学 |
| CiteScore 分† | 50.5分 |
| 中位一审周期‡ | 36 天 |
Energy & Environmental Science 致力于发表非常重要、非常高质量的权威性研究工作，以应对能源供应和环境保护方面的全球性重大挑战。鉴于能源转换和存储、替代燃料技术和环境科学相关问题与挑战的复杂性，本刊的发文范围广泛，但都必须与能源环境问题有所关联，并且应能引起广大读者的广泛关注。所发表论文的主题既包括具有重大影响的基础研究，也涵盖了横跨（生物）化学、（生物／地球）物理科学和化学工程学的跨学科研究和分析工作。
Jenny Nelson
🇬🇧 伦敦帝国理工学院
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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
†CiteScore 2023 by Elsevier
‡中位数，仅统计进入同行评审阶段的稿件
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