膜法课题组李必胜副教授发表论文:双功能Co-Fe PBA/g-C3N4 S型异质结高效活化PMS降解水体中土霉素的性能和机制

文摘   科技   2024-11-03 10:31   北京  

    2024111日,浙江师范大学地理与环境科学学院膜法课题组李必胜副教授Science of the Total Environment期刊上发表了题为“High-efficiency PMS activation by difunctional Co-Fe PBA/g-C3N4 S-scheme heterojunction for oxytetracycline degradation: Performance evaluation and mechanism insight”(双功能Co-Fe PBA/g-C3N4 S型异质结高效活化PMS降解水体中土霉素:性能评估和机制探究)的研究文章。课题组研究生陈俊杰为第一作者,林红军教授和李必胜副教授为联合通讯作者

本文图形摘要
【研究亮点】
► 二维g-C3N4纳米片作为Co-Fe PBA的载体增强了Co-Fe PBA的分散性,进而暴露更多的活性位点用于PMS活化
► Co-Fe PBAg-C3N4之间构建的S型异质结加速了载流子的分离,从而为PMS活化提供了更多的光生电子

光生电子将Co-Fe PBACo3+/Fe3+还原为Co2+/Fe2+,加速了高价态金属还原到低价态,从而提升了PMS的活化

【文章摘要】

  基于过硫酸盐活化的高级氧化技术是一种高效的水处理技术,其优点在于生成的自由基具有强氧化能力,能够快速降解水体中难降解有机污染物;同时,该技术还具有反应条件温和、适用范围广泛、无二次污染等特点。光催化技术一种潜在的过硫酸盐活化技术,具有高效能和环境友好的优势,能够在低能耗条件下显著提升过硫酸盐的氧化能力,从而加速有机污染物的降解。本研究将一种新型金属有机框架Co-Fe PBA巧妙地锚定在g-C3N4纳米片上,构建了Co-Fe PBA/g-C3N4 S型异质结,Co-Fe PBA/g-C3N4异质结活化PMS降解土霉素(OTC)的性能比g-C3N4Co-Fe PBA单体高出7.00倍和2.33倍。Co-Fe PBA/g-C3N4异质结活化PMS性能提升主要归结于S型异质结的构建加速了载流子的分离和迁移,同时光生电子可以将Co3+/Fe3+还原为Co2+/Fe2+,加速了高价金属往低价金属的还原。本研究为开发高活性和高稳定的催化剂用于水体中难降解有机污染的降解提供了一定的借鉴和参考

【研究内容】

  本文通过煅烧法制备了g-C3N4纳米片,然后再通过一步溶剂热法在制备Co-Fe PBA过程中加入g-C3N4纳米片成功制备了Co-Fe PBA/g-C3N4 S型异质结。SEM显示g-C3N42D纳米片结构,Co-Fe PBA12面体结构,且Co-Fe PBA/g-C3N4异质结中Co-Fe PBA均匀分散在g-C3N4纳米片表面,证实异质结的成功合成。

1. g-C3N4Co-Fe PBA以及Co-Fe PBA/g-C3N4异质结的SEM

  本论文选用OTC作为难降解有机污染物来测定g-C3N4Co-Fe PBA以及Co-Fe PBA/g-C3N4异质结光催化活化PMS降解抗生素类污染物的性能。如图2所示,异质结的构建可以极大地提升PMS活化和OTC降解的性能,约92%OTC可以被降解;且拟一阶动力学模型显示Co-Fe PBA/g-C3N4异质结降解OTCkapp分别是g-C3N4Co-Fe PBA单体的7.00倍和2.33倍,进一步证实S型异质结的成功构建可以高效活化PMS降解水体中的OTC
2. g-C3N4Co-Fe PBA以及Co-Fe PBA/g-C3N4异质结活化PMS降解土霉素的性能图.
     本论文通过自由基捕获实验和ESR表征来确定Co-Fe PBA/g-C3N4异质结活化PMS过程中产生的活性氧化物种类型。自由基捕获实验和ESR均证明•OH, •SO4, h+, •O2,1O2在该体系中产生,但对OTC降解其主导作用的主要是•SO4h+。此外,电子转移路径也是降解土霉素的另一个重要途径

3. Co-Fe PBA/g-C3N4异质结自由基捕获实验和ESR图谱.

【第一作者简介】

陈俊杰:男,浙江衢州人,导师为林红军教授和李必胜副教授。浙江师范大学地理与环境科学学院2021级环境工程专业研究生。研究方向为高级氧化,具有一定独立开展科研工作的能力,目前以第一作者身份在Science of the Total Environment期刊上发表论文1篇,以第二作者(老师一作)在Chemical Engineering Journal期刊发表论文1

膜法清水课题组
主要从事膜生物反应器技术、分离膜制备和改性、膜污染机理与控制、光催化降解污染物、消毒副产物、厌氧氨氧化、颗粒污泥、印染工业废水处理等研究,提供膜法解决方案。
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