膜法课题组本科生李北乐在SPT发表论文:纳米金和氧空位共修饰Bi2MoO6超薄纳米片协同增强单线态氧生成实现环丙沙星的高效降解

文摘   科技   2024-08-23 18:45   河南  

2024822日,浙江师范大学地环学院膜法课题组在Separation and Purification Technology期刊发表题为“Synergistic Enhancement of Singlet Oxygen Generation in Au and Oxygen Vacancy Co-Modified Bi2MoO6 Ultrathin Nanosheets for Efficient Ciprofloxacin Degradation(纳米金和氧空位共修饰Bi2MoO6超薄纳米片协同增强单线态氧生成实现环丙沙星的高效降解)的研究论文。Separation and Purification Technology是分离技术领域的中科院一区期刊,最新影响因子为8.6。本科生李北乐为第一作者,周明珠博士和林红军教授为论文共同通讯作者

本文图形摘要
【研究亮点】
► 氧空位(OVs)和Au纳米颗粒共修饰Bi2MoO6超薄纳米片的可控制备。
OVs可促进分子氧的吸附和活化。

金纳米颗粒的引入增强了光吸收强度。

OVs和金纳米颗粒加速电荷载流子的分离和迁移

【文章摘要】

  太阳光驱动的光催化活化分子氧技术是一种潜在可产生高活性和高氧化性活性氧物种(ROS)实现水体中有机污染物降解的技术之一,而低分子氧活化(MOA)效率会大大降低污染物的降解效率。本研究将OVsAu纳米颗粒共同引入到Bi2MoO6ABMOH)中,以增强Bi2MoO6BMO)的光催化活性,从而提高MOA效率。密度泛函理论证明,OVs的引入不仅能改善BMO对分子氧的吸附,还能加强分子氧的O-O键解离,有利于MOA。同时,Au纳米颗粒独特的局部表面等离子体共振效应大大提高了光吸收能力。更为重要的是,OVsAu纳米颗粒都能作为电子陷阱捕获光生电子,从而加速电荷转移。基于OVsAu纳米颗粒的上述优势,ABMOH显示出优异的MOA效率,其对环丙沙星(CIPF)的降解速率(Kapp)是BMO单体的3.62倍。自由基捕获实验和电子自旋共振(ESR)表明, ABMOH体系可选择性地生成单线态氧(1O2)用于CIPF降解,而超氧自由基(.O2-)转化和能量转移是1O2形成的两条重要的途径

【研究内容】

   本研究采用水热法和柠檬酸三钠还原法分别制备了BMOAu纳米颗粒,然后通过碱刻蚀法在BMO中引入OVsBMOH),最后通过静电自组装构建了ABMOH复合催化剂。SEMTEM的表征显示ABMOH呈现出纳米片状的形态,同时Au纳米颗粒在这些纳米片表面均匀分散

1 (a-d) BMOBMOH-0.1ABMO-4 ABMOH-4SEM图像;(e-f) ABMOH-4TEMHRTEM图像;(g-j) ABMOH-4BiMoOAuEDS元素图谱图像

  本论文选用CIPF作为目标难降解有机污染物来测定BMOBMOHABMOABMOH的光催化活化分子氧降解抗生素类污染物的性能。如图2 (a-b)所示,OVs的引入提高了BMO的光催化效率(BMO降解效率为54.07%BMOH的降解效率为77.85%),拟一阶动力学模型显示BMOH-0.1kapp是纯BMO2.00倍。此外,Au纳米粒子的可进一步提高BMOH的光催化降解CIPF性能(ABMOH的降解效率为93.08%),其kapp值是BMO单体的3.62倍(图2 (c-d)

2  (a) BMOBMOH-0.5BMOH-0.1BMOH-0.2降解CIPF的效率图(b)以及对应的拟一阶动力学模型;(c) ABMO-4BMOH-0.1ABMOH-2ABMOH-4ABMOH-8降解CIPF的效率图(d)以及对应的拟一阶动力学模型.

         本论文通过ROS捕获实验和ESR光谱表征来确定ABMOH-4光催化过程中产生的ROS类型。自由基捕获实验和ESR表征均证明ABMOH-4体系中产生了.O2-.OHh+1O2等活性物种(图3)。光生电子在氧空位和Au纳米粒子上活化分子氧生成.O2-.O2-通过一步单电子生成H2O2,进而继续被电子活化生成.OH。值得注意的是,自由基捕获实验表明在ABMOH体系中加入.O2-的猝灭剂后,其对CIPF降解效率的抑制要低于单线态氧猝灭剂的加入,证实1O2并非全部由.O2-转化生成,能量转移也是1O2生成的一个重要途径。
3 (a) 不同捕获剂对ABMOH-4降解CIPF的影响;(b-d).O2-.OHh+1O2ESR光谱.
【第一作者简介】

李北乐,男,浙江温州人,目前为浙江师范大学地理与环境科学学院环境科学与工程大三学生,主要致力于光催化高级氧化技术用于水体中有机污染物的降解,拥有较高的科研兴趣。目前以第一作者的身份在Separation and Purification Technology期刊上发表论文1

膜法清水课题组
主要从事膜生物反应器技术、分离膜制备和改性、膜污染机理与控制、光催化降解污染物、消毒副产物、厌氧氨氧化、颗粒污泥、印染工业废水处理等研究,提供膜法解决方案。
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