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锂金属一直以来被认为是高能量密度电池的理想负极材料。然而，由于锂金属在实际电流密度下容易形成枝晶，其应用受到限制。在固态锂电中，主要的失效通常是由于机械问题，锂枝晶可以穿透和/或破坏固态电解质。尽管过去几十年中投入了大量努力以减少锂枝晶的形成，但复杂的机制和相互依赖的因素仍然阻碍了可充电锂负极的大规模商业化应用。
近日，上海交通大学材料学院罗加严教授联合天津大学王澳轩副研究员和张欣悦博士、宁德时代首席科学家吴凯和美国阿贡国家实验室刘同超研究员等人首次使用相场模型模拟验证在具有较低自扩散势垒的Li表面上更有利于形成平滑的形态，引入了一种通过重结晶技术将商业化多晶锂（poly-Li）直接转化为具有单一晶面的各种单晶锂金属负极的策略。同时，通过阐明不同锂晶面的扩散动力学和力学特性，发现单晶Li(110)具有最低的扩散势垒（0.02 eV），比多晶锂的0.2 eV低一个数量级，并且杨氏模量从9.42 GPa降低了71%，降至2.71 GPa。进一步显示，在固态电池中使用单晶Li(110)可以将临界电流密度提高一个数量级，并且在各种无机固态电解质中得到了普遍证明，包括氧化物、卤化物和硫化物。此外，研究人员还证明了单晶Li(110)在与高镍正极配对时，锂金属电池的循环稳定性延长五倍，这一调控晶面的策略将有效解决实现高能量密度电池的关键挑战。
2025年1月6日，相关工作以"Synthesis of monocrystalline lithium for high-critical-current-density solid-state batteries"为题发表在Nature Synthesis上。第一作者为上海交通大学材料学院21级博士生陈浩，通讯作者为上海交通大学材料学院和张江高等研究院未来材料创制中心罗加严教授。合作单位包括天津大学、宁德时代、美国阿贡国家实验室等。工作得到了科技部重点研发计划等经费资助。
原文链接
https://doi.org/10.1038/s44160-024-00712-4
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