山东理工邢令宝团队: 光催化封闭空气条件下甲苯到苯甲醛选择性氧化

学术   科学   2024-07-21 10:01   上海  

研究背景

苯甲醛是香料,医药和农药等高附加值化学品的重要组成部分,开发由甲苯选择性氧化成苯甲醛的方法具有重要意义,已成为学术界和工业界的重点研究领域。

然而,由于苯甲醛中醛基 C-H 键 (88.6 kcal mol-1) 的键解离能 (BDE) 较甲苯中苄位 C–H 键 (89.4 kcal mol-1) 低,在甲苯氧化过程中往往得到苯甲醛的过度氧化产物,从而导致苯甲酸的形成。因此以选择性方式将甲苯直接氧化成苯甲醛仍然是一个挑战。

研究内容

近日,山东理工大学大学邢令宝教授课题组利用氢原子转移 (HAT) 手段,控制空气含量,和催化剂载量,实现了甲苯到苯甲醛的选择性氧化。

  • Fig. 1 甲苯选择性氧化为苯甲醛

该工作采用廉价易得的 FeCl作为 HAT 催化剂,催化剂负载量低,具有显著的选择性和催化效果。与此同时,此方法具有良好的官能团耐受性和广泛的底物范围。本研究不仅展示了 HAT 策略对甲苯选择性氧化为苯甲醛的可行性,而且为控制 HAT 反应的活性提供了一种新思路。

该成果以“Photocatalytic selective oxidation of toluene under encapsulated air conditions”(《封闭空气条件下甲苯的光催化选择性氧化》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Communications 上。

论文信息

  • Photocatalytic selective oxidation of toluene under encapsulated air conditions

    Jing Cui, Kai-Kai Niu,*(牛凯凯,山东理工大学) Rong-Zhen Zhang, Hui Liu, Shengsheng Yu and Ling-Bao Xing*(邢令宝,山东理工大学)

    Chem. Commun., 2024, 60, 4310-4313
    https://doi.org/
    10.1039/D4CC00915K

作者简介

崔静 硕士研究生

山东理工大学
本文第一作者,山东理工大学化学工程专业 2023 级研究生,主要研究方向为可见光催化有机合成方法学。





牛凯凯 博士

山东理工大学
本文通讯作者,博士,山东理工大学化学化工学院讲师,博士毕业于南开大学化学院元素有机国家重点实验室,师从汪清民教授,在韩国科学技术院从事博士后研究,合作导师 Prof. Sungwoo Hong,2023 年入职山东理工大学化学化工学院,主要从事环境友好型绿色有机反应研究,包括光电有机合成,农药及医药分子及其中间体的开发,在 ACS Catal., Nano Res., Green Chem., J. Mater. Chem. A, ACS Sustain. Chem. Eng., Org. Lett. Chem. Commun. 等国际权威刊物发表论文二十余篇,SCI 他引 400 余次,主持山东理工大学博士启动基金。






邢令宝 教授
山东理工大学
本文通讯作者,博士,山东理工大学化学化工学院教授,应用化学系主任,中国化学会高级会员。博士毕业于中国科学院理化技术研究所,导师吴骊珠院士和佟振合院士。长期从事超分子光化学与自组装研究,在 ACS Catal.、Chem. Sci.、Green Chem.、J. Mater. Chem. A、ACS Appl. Mater. Interfaces、Chin. Chem. Lett.、Chem. Commun. 等期刊发表学术论文 80 余篇。主持完成国家自然科学基金、山东省自然科学基金、中国博士后科学基金、企业横向项目等课题 20 项。

相关期刊

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