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天津理工大学张敏等：Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4 Z型异质结上Sb–N电荷转移桥促进光催化二氧化碳还原

文摘   科学   2024-08-23 09:29   北京  

开发高效的异质结光催化剂，用于二氧化碳还原耦合水氧化反应仍然具有挑战性，其关键在于建立高效的界面电荷传输通道。

近日，天津理工大学张敏教授和扬州大学穆延飞博士等人在Science China Materials发表研究论文，报道了一种基于Sb原子锚定的原位生长Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4 Z型异质结的方法，实现了高效的二氧化碳到一氧化碳的光催化转化。

本文要点

1) 实验和理论计算表明，在C3N4引入Sb锚点，可在Cs3Sb2Br9和C3N4之间形成了Sb–N电荷转移桥，促进了Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4的界面电荷传输。此外，它还可以诱导Cs3Sb2Br9和C3N4之间的界面电荷传输路径从II型转变为Z型，实现了催化位点从C3N4到Cs3Sb2Br9的转移，从而促进了二氧化碳的活化。
2) Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4在模拟太阳光照射（100 mW·cm−2）下，以水为电子源，实现了高效的二氧化碳到一氧化碳的光催化转化，产率为198.4 μmol·g−1·h−1，比没有Sb锚点的对照催化剂（Cs3Sb2Br9/g–C3N4）和纯C3N4分别高出近3倍和9倍。
这项工作为设计高效异质结光催化剂提供了新的替代方案。
Figure 1. Schematic illustration for the preparation of Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4.
Figure 2. TEM images of (a) Sb–C3N4 and (b) Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4. (c) SADE and (d) HRTEM images of Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4. (e) EDX analysis of as-prepared Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4. (f) XRD patterns of g–C3N4, Sb–C3N4, Cs3Sb2Br9, Cs3Sb2Br9/g–C3N4, and Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4. (g) High-resolution XPS spectra of N 1s in Sb–C3N4 and g–C3N4. (h) Electron localization function of Sb–C3N4 on (110) surface, plotted from 0 (blue) to 1 e Å−3(red).
Figure 3. (a) The CO production, (b) CO generation rates as well as (c) electron (Yelectron) and hole (Yhole) consumption of photocatalytic CO2 reduction coupled with H2O oxidation. (d) Control experimental results under different conditions with Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4 as the photocatalyst. The MS spectra of the gas products generated from the photocatalytic (e) 13CO2 reduction reaction and (f) H218O oxidation reaction.
Figure 4. In-situ FTIR spectra of CO2 photocatalytic reduction reaction with (a) Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4 and (b) Cs3Sb2Br9/g–C3N4 as catalysts, respectively. (c) Free-energy pathways of Cs3Sb2Br9 and g–C3N4 for photocatalytic CO2 reduction. (d) The possible reaction pathway of CO2 photocatalytic reduction reaction using Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4 as photocatalyst.

文章信息




Hao-Kun Wang, Meng-Ran Zhang, Ke Su, Zhao-Lei Liu, Yan-Fei Mu, Fu-Quan Bai, Min Zhang, Tong-Bu Lu. The Sb–N charge transfer bridge over Cs3Sb2Br9/Sb–C3N4 Z-scheme heterojunction for boosting photocatalytic CO2 reduction. Sci. China Mater. (2024).

https://doi.org/10.1007/s40843-024-3035-4


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