转自 材料研究进展
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1研究背景
随着电子设备性能的不断提升，其集成度和功率密度也在不断增加，这导致了设备产生的热量急剧上升。有效的热管理成为了确保电子设备稳定运行的关键。在众多热管理材料中，聚合物基导热复合材料因其轻质、柔性、易加工以及可通过添加高导热性填料来定制热性能而受到广泛关注。硼氮化物（BN）因其优异的热导性、电绝缘性和化学稳定性而被视为理想的填料。然而，实现高性能导热复合材料的关键在于优化填料分散、增强填料与聚合物基体间的界面结合以及调整填料取向以最大化热传导路径。近期的研究进展表明，表面改性技术和复合材料制造方法的改进对于解决界面挑战具有潜力。在这项工作中，研究人员通过多尺度模拟方法揭示了填料改性和取向对BN/羟乙基纤维素（HEC）复合材料热传导的影响，并提出了一种“湿度激活”策略来实现超高导热性。
2成果简介
在这项研究中，研究人员通过非平衡分子动力学（NEMD）和有限元模拟（FEM）相结合的多尺度模拟方法，深入研究了填料改性和取向对BN/HEC复合材料热传导性能的影响。NEMD模拟表明，BN分子的热导性与尺寸无关，而羟基化改性（BNOH）显著降低了界面热阻。FEM模拟揭示了保持BN适当倾斜可以同时提高复合材料的面内和垂直于面的热导率。实验上，通过“湿度激活”策略制备了具有高自粘性的BNOH/HEC复合材料，其中BNOH的引入和湿热压工艺分别有助于降低热阻和优化填料取向。所得复合材料的面内热导率达到30.64 W/mK，垂直于面的热导率为5.06 W/mK，表现出良好的表面形貌适应性，热阻降至1.42 K·cm²/W。实际热管理应用表明，BNOH/HEC的加入使LED铝基板的温度比普通复合材料薄膜降低了15.05°C。
3图文导读
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图1：展示了不同尺寸的BN层和复合结构构建的示意图；计算所用BN片和膜尺寸的三维表示，以及五种BN排列方式的示意图。![]()
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图3：展示了不同尺寸BN的热通量和热导率随时间变化的统计图，BN86×100沿厚度方向的温度分布，HEC的热通量和热导率随迭代时间的变化，以及BN/HEC和BNOH/HEC界面的温度分布。![]()
图4：“随机排列”模型的网格独立性验证，不同填充物排列的热通量分布和热导率值。![]()
图5：展示了BN改性前后在水和乙醇混合溶剂中的分散能力，BN/HEC和BNOH-70%/HEC复合材料的数字图像，BN和BNOH的XPS宽扫描曲线，以及BN和BNOH的窄扫描曲线。![]()
图6：展示了不同BN含量的BNOH/HEC复合膜的FTIR光谱，BN和BNOH/HEC复合膜的XRD分析，复合膜在湿度吸收前后的压缩性比较，复合膜的截面SEM图像，以及不同策略下复合材料的跨平面和面内方向的声子散射示意图。![]()
图7：展示了不同BN含量的后湿处理样品的热扩散率和热导率比较，与其他纤维素基复合材料的热导率比较，不同BN载荷下复合膜的热接触电阻（TCR），BNOH-70%/HEC的粘附能力和微观形态适应性，BNOH-70%/HEC湿热处理前后的TCR比较，以及BNOH-70%/HEC的异常柔韧性。4小结
这项研究从模拟的角度出发，通过NEMD分析在纳米尺度上展示了羟基化改性增加BN与HEC之间的氢键，有效降低了界面热阻约一个数量级。通过FEM方法研究了BN取向对热传导的影响，发现保持BN适当的倾斜可以同时提高复合材料的面内和垂直于面的热导率。基于上述理论分析，开发了“湿度激活”策略来制备BNOH/HEC复合膜，降低了填料/基体界面热阻，并优化了填料取向。由于BN含量较高以及良好的取向，所得复合膜展现出更高的面内热导率30.64 W/mK和垂直于面的热导率5.06 W/mK。由于自粘性带来的优异界面适应性，热阻降低至1.42 K·m²/W，确保了长期使用中的优异界面热传输性能。实际热管理测试进一步证明，使用粘性膜（经湿处理）作为热界面材料的LED铝基板的温度比非粘性膜（未经湿处理）低15.05°C。本研究结合多尺度模拟和实验的努力，指导了导热聚合物复合材料的设计和开发。在这项工作中开发的简单但有效的“湿度激活”策略，显示出同时改善垂直于面和面内热传导的潜力，并具有工业发展和应用的重要潜力。
https://doi.org/10.1021/acsami.4c20264
