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金刚石以其卓越的热导率而闻名，是已知热导率最高的块体材料。单晶金刚石的热导率可超过2000 W m-1 K-1。这种高热导率主要归功于声子在晶格中的高效输运。李武，Broido，冯天力等学者的理论计算表明，尺寸小于4微米的声子对金刚石的总热导率贡献超过了90%。因此，当金刚石颗粒尺寸大于10微米时，其热导率可以接近单晶金刚石。基于这一认识，金刚石微米颗粒常被用作复合材料的填料，以提升材料的整体热导率。
然而，我们的研究发现，金刚石微米单晶的热导率并不总是如预期般接近单晶值。通过高温高压法合成不同尺寸的金刚石微晶，我们发现，随着颗粒尺寸的减小，热导率显著下降。例如，300微米金刚石的热导率为2000 W m-1 K-1，而20微米金刚石的热导率仅为400 W m-1 K-1。这一结果表明，金刚石微米单晶的热导率与其尺寸密切相关。这也预示了，尺寸减小导致晶格缺陷增加，声子散射增强，从而降低了热导率。
图1 金刚石微米单晶热导率的反常尺寸依赖。
拉曼光谱分析表明，不同尺寸的金刚石微米单晶具有类似的点缺陷浓度，并且在同一样品的不同深度点缺陷浓度也类似。这表明点缺陷不是造成额外声子散射的原因。通过调节热测量的穿透深度，我们发现越靠近晶核位置，热导率越低，我们把这种现象归因为单晶生长过程中的长程应力导致了靠近晶核位置的晶格畸变，从而影响了热导率。
这一发现对金刚石复合材料的设计和制备具有重要意义，提示我们在选择金刚石颗粒时，不仅要考虑其尺寸，还要综合考虑其热导率对复合材料性能的影响。
团队介绍
孙波，国家级青年人才，清华大学深圳国际研究生院副教授，广东省热管理工程与材料重点实验室副主任。研究方向为热物理学。主要包括半导体热输运，半导体界面声子输运，热输运的量子效应等研究课题，近五年在Nature Materials、PRL、Nature Communications等期刊发表文章40余篇。课题组拥有时域热反射、频域热反射、MBE、磁控溅射等先进设备，常年招收有半导体薄膜以及界面研究经验的博士生和博士后，欢迎有意者联系。
联系方式：sun.bo@sz.tsinghua.edu.cn
课题组网站：http://bo-sun.group/
文章信息
Anomalously strong size effect on thermal conductivity of diamond microparticles
Yufeng Wang; Bo Sun
Appl. Phys. Lett. 125, 042202 (2024)
https://doi.org/10.1063/5.0211873
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期刊介绍
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