他，苏州大学青年特聘教授，联手西安交大，发Nature子刊！
学术
2024-12-11 08:18
河南
在碱性和中性CO2电解槽的阴极上，由于CO2RR引起的局部强碱性，CO2与氢氧化物离子结合形成碳酸盐。并且形成的碳酸根离子一部分沉淀在阴极，另一部分迁移到阳极以CO2的形式释放，这无疑增加了CO2损失和能量消耗。酸性CO2RR可以避免上述问题，但是电解液中过量的H+创造了更有利于H2析出和CO产生的微环境。作为(预)催化剂的铜氯化物，可能解决在酸性反应环境中H+过剩和C2+产物选择性低的问题。CuCPs的有机组分可以设计为疏水性碳链骨架强烈抵抗H+，抑制H2析出。同时，先前的研究表明，CuCP具有与C-C耦合中间体几何结构相吻合的Cu-Cu距离，这增强了C2+产物的法拉第效率。因此，CuCPs中的活性位点可以根据需要的产品进行定制，这也将有利于在酸性条件下形成C2+产物。近日，苏州大学王昱沆、惠静姝和西安交通大学苏亚琼等通过调整Cu配位聚合物预催化剂中苯并咪唑(BIM)有机配体上2-位取代基的长度，以增强在酸性环境中CO2还原为C2+产品。具体而言，研究人员通过将取代基按H<甲基<丙基<戊基<庚基<壬基的顺序延长，可以看到C2+产物的法拉第效率发生了火山型的变化，并且大于2e−转移的产物与CO之间的比例单调增加。与H-CuCP和Cu2O衍生的Cu相比，戊基-CuCP在260 mA cm-2电流密度下提供最高的C2+法拉第效率，为73.4±2.9%；并且壬基-CuCP使大于2e−转移产物的活性增加24倍。电化学测试、光谱表征和理论计算证实，较长的2-位取代基使得催化剂具有较强的H+传质阻抗和较低配位的Cu中心，有利于CO的吸附、加氢和偶联反应。此外，使用戊基-CuCP电极和三层聚合物电解质组装的MEAs (TPE-MEAs)的在酸性CO2RR中以180 mA cm-2的电流密度达到了约54%的CO2-C2+产物单程转换(SPC)，打破了碱性和中性CO2电解槽中的理论极限。与Cu2O衍生的Cu相比，戊基CuCP使总的CO2-C2+ SPC增加约1.2倍。综上，该项工作突出了对催化剂进行分子设计以实现高碳效率和高选择性CO2转化为C2+产品的重要性。Substituent tuning of Cu coordination polymers enables carbon-efficient CO2 electroreduction to multi-carbon products. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-54107-2王昱沆，苏州大学功能纳米与软物质研究院青年特聘教授，2012年本科毕业于中国西北大学化学与材料科学学院；2017年获得复旦大学博士学位，导师为郑耿锋教授；2017年至2020年于加拿大多伦多大学电子与计算机工程系从事博士后研究，合作导师为Edward H. Sargent教授。王昱沆教授的主要研究方向为电催化过程机理的研究；催化剂材料设计；催化反应器设计等。惠静姝，苏州大学能源学院特聘副教授。2011年本科毕业于北京大学化学与分子工程学院。2017年获得美国伊利诺伊大学香槟分校材料科学与工程专业博士学位，师从Joaquín Rodríguez-López教授。2017-2020年在美国伊利诺伊大学香槟分校化学系继续从事博士后研究员工作。2021年1月加盟苏州大学能源学院。研究领域主要为新能源材料与电化学分析。苏亚琼，西安交通大学化学学院研究员。2014年获厦门大学物理化学专业硕士学位，2019年1月获埃因霍温理工大学催化专业博士学位。2018年9月至2019年12月担任埃因霍温理工大学博士后，2020年1月至2022年12月担任埃因霍温理工大学客座研究员。2020年1月至2020年8月担任厦门大学iChEM-2011能源材料化学协同创新中心访问学者。主要研究方向为计算能源催化/材料和界面电化学/表面增强拉曼光谱理论。主要通过第一性原理，分子动力学，以及机器学习，蒙特卡罗等算法，致力于异相催化表界面结构敏感性及活性的理论计算研究。🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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