中山大学Nat. Commun.:破解全球城市河流高水平甲基汞污染之谜——污水直排与管网溢流释放的微生物是主要肇因

学术   2024-11-13 13:11   江苏  
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第一作者:夏俊涛(中山大学博士研究生
第二作者袁志国(香港城市大学教授)
通讯作者:江峰 (中山大学教授)
通讯单位中山大学环境科学与工程学院


成果简介

近日,中山大学环境科学与工程学院江峰与合作者在著名综合性学术期刊Nature communications上发表了Sewage-derivedhgcAB+ microorganisms elevate methylmercury production in urban rivers worldwide的研究论文。城市河流中甲基汞污染水平高企的成因长期未解,成为全球环境与公共健康的重大挑战。本研究首次揭示,未经处理的污水中丰富的汞甲基化微生物释放进入河流是导致全球城市河流MeHg升高的主要原因。这些微生物通过污水直接排放或合流制管网溢流(CSOs)进入河流,显著提升了河流中的汞甲基化潜力,从而导致MeHg浓度急剧增加。这一发现颠覆了传统认为污水化学物质促进本土微生物生长的观点。研究进一步强调,提升污水处理设施的覆盖和效率,可以显著减少汞甲基化微生物的排放,从而有效降低城市河流中的MeHg水平。本研究为全球MeHg污染防控提供了新的科学依据和策略,推动了环境治理和公共健康保护的进步



图文导读

城市河流高水平甲基汞污染原因成谜

汞污染是全球性问题,对生态环境和人类健康构成严重威胁。为应对这一挑战,国际社会于2013年通过《水俣公约》,旨在控制汞污染的健康风险。中国作为首批缔约国之一,积极参与,体现了对公众健康的高度重视。汞污染的主要危害在于其可通过微生物作用转化为神经毒性极强的甲基汞(MeHg),并在食物链中富集,对食品安全和人类健康带来严重威胁。20世纪50年代发生的水俣病事件就是甲基汞污染的惨痛教训。

令人担忧的是,全球城市河流中MeHg浓度普遍呈现显著上升趋势,尤其在欧洲、北美、南美、亚洲和非洲等人口密集地区,这一问题已成全球关注焦点。例如,人口密集区域的阿杜尔河中,MeHg浓度是上游原始地区的五倍,峰值达5 ng/L。随着城市化进程加快,预计超70%的人口将生活在城市,这使城市河流中的甲基汞污染问题更为迫切,影响着全球数十亿人的健康安全。

污水排放可能是导致城市河流中MeHg水平升高的主要原因,但其具体机制不明。污水本身通常含有一定浓度的MeHg,直接排放会使河流中甲基汞含量增加。然而,研究发现,城市下游的甲基汞/总汞比率(%MeHg)显著高于污水和上游河流,这表明污水可能主要通过增强河流中的原位汞甲基化过程来提升MeHg水平。至于污水为何会增强河流的汞甲基化潜力,尚需进一步探明。揭开这一谜团对于制定有效的防控策略、保障人类健康至关重要。


污水污染水平与河流汞甲基化潜力呈全球一致强相关

为探索污水污染对全球城市河流中汞甲基化潜力的普遍影响,我们引入了有效的研究工具。得益于汞甲基化标志基因hgcAB的发现,宏基因组学成为评估环境中微生物汞甲基化潜力的关键手段。同时,crAssphage(一种在人类污水中极为丰富的噬菌体)已被广泛用作污水污染的最佳追踪指标。我们收集了来自五大洲11个国家的19条城市河流及一个大型流域的宏基因组数据(1),系统分析了污水污染与汞甲基化微生物的丰度和多样性之间的关系。

对这19条城市河流的分析表明,城市河流中微生物汞甲基化潜力与污水污染水平呈全球一致强相关。hgcA基因丰度与crAssphage丰度的相关系数在0.570.99之间。为验证此趋势,我们分析了韩国汉江流域的宏基因组数据,结果显示hgcAB基因丰度和多样性在上游至下游随人口密度增加而显著上升,且 crAssphage 丰度与 hgcA 丰度在流域尺度上也保持显著正相关。这一全球普遍现象为理解和防控城市水体中的甲基汞污染提供了新的视角。


1 全球范围内公开可用的宏基因组数据的地理分布


2 全球城市河流中污水污染水平与汞甲基化微生物丰度的相关性


城市河流的汞甲基化增强源于污水中汞甲基化微生物的释放

全球范围内,污水污染与汞甲基化微生物丰度之间为何存在一致的强关联?此前研究多认为,污水中的化学物质可能刺激本土汞甲基化微生物的生长,例如污水处理过程中使用的三价铁排放到河流中后,可能会富集沉积物中的Geobacteraceae微生物。然而,这一解释不足以涵盖全球普遍的相关现象,尤其是在如印度等缺乏污水处理设施的国家中依然成立。

我们的研究揭示了一项全新机制:未经处理的污水通过直排或合流制溢流(CSOs)将大量汞甲基化微生物直接释放到河流中,成为提升城市河流汞甲基化潜力的关键因素。基于全球101个国家的污水样本基因组数据,我们意外发现,未经处理的污水中普遍存在高丰度且活跃的汞甲基化微生物库,其浓度比城市河流高出3-4个数量级,即使少量排入河流也会显著改变微生物分布(图3)。进一步分析显示,城市河流中的hgcA基因序列与未经处理污水的共有率达82%,而自然生态环境中的共有率仅为3%(图4)。这些结果表明,城市河流中的汞甲基化微生物主要源自未经处理的污水,而非化学物质刺激本土微生物生长。这一发现颠覆了传统认知,为全球甲基汞污染防控开辟了新方向。


3 a) hgcA基因在不同环境中的检测率b) 未经处理污水中的hgcA基因丰度 c) 全球101个国家或地区污水中hgcA微生物的组成


4 未经处理污水中hgcA序列与城市河流中hgcA序列的高度同源性


全国采样实证污水汞甲基化微生物对河流的影响

在中国不同地区采集了12份污水样本,我们验证了污水的汞甲基化能力,证实了hgcA基因丰度与汞甲基化速率之间的密切关系(5)。实验显示,污水中的MeHg生成率达到10.5±4.1%,是原始湖泊沉积物或沼泽地的3-8倍,表明未经处理的污水具有强大的汞甲基化能力。此外,SRB类群的hgcA基因丰度与MeHg生成率呈显著正相关,进一步证实了这些微生物在污水中MeHg生成过程中的重要作用。

更为重要的是,污水排放对河流中MeHg的产生有显著促进作用。我们从长江和珠江采集了三个河水样本,并混入相应的当地污水样本,模拟污水直排或泄漏对河流MeHg生成的影响。结果显示,未加入污水的河水样本在培养中未检测到MeHg生成,而随污水比例增加,MeHg生成率显著提升。然而,当加入10%经灭菌处理的污水时,河水中未检测到MeHg生成,进一步确认了污水源汞甲基化微生物对河流中MeHg生成的关键作用。

5 a) 全国采样点位分布 b) hgcA基因与汞甲基化速率的相关性c) 模拟污水排放对河流甲基汞速率的影响


污水基础设施成为阻截污水汞甲基化微生物的屏障

    未经处理的污水富含汞甲基化微生物(尤其是硫酸盐还原菌),极大地促进了河流中甲基汞的生成,而污水处理厂则可能有效阻止这些微生物进入河流。为验证这一点,我们分析了来自6个污水处理厂的宏基因组数据,结果显示hgcA基因丰度的平均去除效率达93.1±4.3%,表明污水处理厂在去除汞甲基化微生物方面有很强的效果(6)。这一结果或许解释了污水设施完善地区城市河流中较低的hgcA水平。而在污水设施不足或存在合流制溢流(CSOs)的河流(如中国沙河、乌拉圭普拉塔河、印度亚穆纳河和乌干达坎帕拉河),hgcA基因丰度比污染较轻的河流高出两个数量级。


6 a)全球6个污水处理厂对hgcA基因的去除率b) 不同城市河流的hgcA基因丰度分布图。红色三角表示河流遭受CSOs影响;红色圆圈表示河流遭受污水直排


污水设施建设管理水平与甲基汞污染的关系:全球趋势与中国经验

为进一步确认污水基础设施在阻截汞甲基化微生物后是否有效降低了甲基汞水平,我们分析了全球28个城市水体的MeHg浓度数据(7),结果发现,国家污水收集处理率与河流MeHg水平呈显著负相关,进一步证明了污水基础设施建设的完善对减少水体中汞甲基化微生物及甲基汞生成具有重要作用。例如,在乌干达、科特迪瓦、玻利维亚和印度等发展中国家,因污水收集与处理设施建设不完善,大量污水直接排放导致MeHg水平显著升高;而在发达国家,较高的污水收集处理率往往意味着较低的甲基汞污染水平——但也有例外,如法国的巴约纳河和瑞士的洛桑河,由于合流制管网溢流(CSOs)或管道泄漏大量释放污水微生物,也导致城市河流中有较高的MeHg水平。

中国过去三十年的高速发展,以及《水污染防治行动计划》的实施,显著提升了污水收集处理率,这也为本研究也提供了良好案例。随着城市污水处理率从1980年的1.3%增至2014年的90%,我们得以观察到污水处理率与水体 MeHg 污染间的显著变化(8)。特别是在长江流域,数据显示污水处理率与鱼体总汞含量间呈显著负相关,尽管同期长江地表水的汞含量有所增加。由于鱼体汞主要来自水体 MeHg 的累积,这一下降意味着流域内 MeHg 生成量有所减少,这可能得益于污水设施的改进,显著减少了河流中污水源汞和汞甲基化微生物的输入。

结合全球水体污染现状,本研究表明,提升污水处理能力不仅是改善水质的技术手段,更是保护生态系统和人类健康的关键措施。中国过去三十年在污水治理方面的发展模式,为全球环境治理提供了宝贵借鉴,并为各国(特别是发展中国家)在《水俣公约》和可持续发展目标(SDG)框架下推动水体污染防治奠定了实践基础,指引了清洁、安全水环境的未来方向。


7 全球 27 个城市水域的甲基汞水平以及对应国家的污水处理率呈负相关。红点表示河流遭受污水直排/CSOs污染



8 长江流域鱼体内总汞含量与污水处理率的相关性

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小结

本研究首次揭示了全球城市河流高水平甲基汞污染的成因机制,解开了这一长期未解的环境难题。通过对全球1300多份城市河流宏基因组数据的系统分析,并结合实验研究,我们发现,污水中隐藏着一个前所未见的汞甲基化微生物库,以SRB为主要菌群。未经处理的污水通过直接排放或合流制管网溢流释放这些微生物进入河流,显著提升了河流中的汞甲基化速率,从而导致甲基汞水平的大幅上升。这一发现颠覆了传统观点,即认为污水中的化学污染物是通过促进本土微生物生长来增加甲基汞生成。我们进一步揭示了通过增加污水基础设施建设来阻断汞甲基化微生物的输入,以有效降低城市河流甲基汞污染的新机制。该研究不仅为全球甲基汞风险防控提供了新的策略和科学依据,也为《水俣公约》和联合国可持续发展目标(SDG)的全球实践提供了科学支撑。


文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-53479-9


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