第一作者：屈伸、王琛煜
通讯作者：屈伸
通讯单位：内蒙古大学生态与环境学院、内蒙古自治区河流与湖泊生态重点实验室
近日，内蒙古大学生态与环境学院&内蒙古自治区河流与湖泊生态重点实验室屈伸研究团队在《Journal of Hazardous Materials》上发表了题为“Regional characteristics of groundwater sulfate source and evolution in the multi-layer aquifer system of the Northern Shaanxi Coal Mine Base, Northwestern China: evidence from geochemical and isotopic fingerprints”的研究论文。本研究关注大型煤田开采过程对地下水硫酸盐来源和演化的影响。研究结果表明，研究区地下水硫酸盐的来源和演化主要受人类活动（如采矿活动和农业活动）和水文地质条件的控制。由于含水层破坏程度和地下水循环深度的不同，导致不同矿区的水岩相互作用、细菌硫酸盐还原（BSR）和硫化物氧化过程存在差异。该研究为大型煤田地下水化学演化提供了见解，并为区域水资源管理提供了参考。
矿区地下水硫酸盐污染已引起广泛关注。然而，由于人类活动的强烈影响和复杂的水文地质条件，破解大型煤田地下水硫酸盐的来源和演变仍然是一项挑战。本研究采用自组织神经网络（SOM）、MixSiar模型、多同位素分析（δ34S、δ18OSO4、δD和δ18Owater）和水文地球化学方法，研究了我国大型煤田（神府榆煤田）地下水硫酸盐来源和演化的区域特征。结果表明，地下水硫酸盐的来源和演化受人类活动（采矿和农业活动）和水文地质条件的控制。总体上，研究区地下水硫酸盐主要来源于黄铁矿氧化、石膏溶解和人类输入。对于开采深度较浅的矿区，黄铁矿氧化和化肥输入是造成地下水硫酸盐富集的原因。此外，采矿深度和地下水环境控制了细菌硫酸盐还原（BSR）和黄铁矿氧化过程。对于开采深度较深的矿区，由于地下水循环速度缓慢，石膏溶解主导了硫酸盐的演化过程。
随着人口增长和工业化进程加快，我国对煤炭资源的需求持续增长。然而，大规模、高强度的煤炭开采会导致煤层上覆含水层遭到破坏，地下水位显著下降。在这种情况下，水化学环境会发生改变，导致地下水水质发生变化。近年来，越来越多的研究人员开始关注煤矿地下水的硫酸盐污染问题。一方面，可溶性硫酸盐会参与碳酸盐岩的风化过程，并与大气中二氧化碳的释放密切相关，从而对全球碳循环产生影响。另一方面，过量的硫酸盐会使地下水水质恶化，并通过增加盐度和酸度腐蚀采矿设备。然而，由于生物地球化学过程、人为驱动过程和水文地质条件的共同作用，探究大规模煤田地下水硫酸盐的来源及演化过程仍然是一个挑战。因此，识别和确定矿区地下水硫酸盐来源和演变的区域特征至关重要。
本研究的主要目标是（1）分析区域地下水硫酸盐的水化学特征，（2）识别和量化地下水硫酸盐的来源和演变，以及（3）揭示不同区域地下水硫酸盐的控制因素。
研究区地下水样本的 TDS值范围很广，从 105.3 mg/L到5124.0 mg/L。样本的 pH 值介于7.0至9.3之间，以弱碱性为主。此外，SO42-浓度范围较大（3.8-3496.4 mg/L），表明区域地下水硫酸盐的控制因素复杂。此外，将地下水样品分为五个聚类，每个聚类代表了不同的水化学特征，指示了研究区地下水化学特征的空间差异性。
考虑到研究区涉及的硫酸盐来源，图2包含了不同硫酸盐来源（蒸发岩溶解、硫化物氧化、降水和化肥）的δ34SSO4与δ18OSO4范围。结果表明，C1及C2样品主要受到了黄铁矿氧化伴随农业输入的影响，C4及C5样品的硫酸盐主要来源于石膏溶解。
BSR过程会导致SO42-浓度下降，并使地下水中剩余的SO42-富集δ34S。为进一步证实BSR过程，采用瑞利分馏模型判断BSR过程中δ34S与SO42-之间的关系。分析得出，C2样品（ε=-6.88‰）受到显著的BSR影响。
在神府榆煤田，长期的采矿活动破坏了煤层上覆含水层，导致地下水位下降（图4）。神府、榆神和榆横矿区分属不同的地下水系统。在这种情况下，不同水文地质条件和开采深度造成氧化还原环境的差异会对地下水硫酸盐的演变产生影响。对于开采深度较深的矿区（如榆横矿区），地下水硫酸盐浓度较高的原因是石膏溶解，这是因为缓慢的地下水流速会促进水岩相互作用。此外，BSR过程在研究区地下水硫酸盐的演变中发挥了重要作用（特别是在榆神矿区），这与采矿深度和地下水环境密切相关。相比之下，在开采深度较浅的矿区（如神府矿区），地下水循环速度快，地裂缝较多，有助于黄铁矿氧化和农业输入过程。
本研究通过自组织神经网络（SOM）、MixSiar模型和多同位素分析相结合的方法，确定并量化了不同区域地下水硫酸盐的来源和演变过程。结果表明，大型煤田（神府榆煤田）地下水硫酸盐的来源和演变受人类活动（采矿和农业活动）和水文地质条件的控制。在开采深度较浅的矿区，黄铁矿氧化和化肥输入是地下水硫酸盐的主要来源。与此同时，采矿深度和地下水环境控制了BSR和黄铁矿氧化过程。在开采深度较深的矿区，由于地下水循环缓慢，石膏溶解在硫酸盐演变过程中占主导地位。该研究查明了大型煤田地下水硫酸盐的来源和演变过程，也为区域水资源利用和保护提供了理论依据。
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