“编者在24年9月20日文献情报中关注到华东交通大学童祯恭教授课题组基于FT-ICR MS分子转化的见解探究过氧乙酸(PAA)活化降解沉淀池排泥水中溶解性有机物，特邀该团队为本公众号撰写了该研究的亮点部分，希望该研究成果能给关注者启发，从中获得灵感，促进天然有机质研究工作的开展。”
导读
饮用水厂 沉淀池排泥水中含有大量溶解性有机物（DOM）和消毒副产物（DBPs）前体物，直接回用至处理工艺中可能会威胁出水水质安全。为此，本研究采用基于过氧乙酸（PAA）的高级氧化技术降解排泥水中的DOM，以实现排泥水安全回用。首先，探究了UV和Fe2+单独或协同活化PAA对排泥水DOM的降解效果及其反应动力学，采用自由基淬灭试验结合EPR探针检测，明确了UV/Fe2+/PAA体系中的主导性活性物种，并考察了常见无机离子对该反应体系的影响；随后从分子量分布、亲疏水性和荧光特性等方面探讨了排泥水中DOM的变化；最后，采用傅里叶离子回旋共振质谱（FT-ICR MS），揭示了排泥水中DOM的分子转化机制及反应路径。研究排泥水中DOM在UV/Fe2+/PAA体系中的转化，有助于深入理解UV/Fe2+/PAA反应体系和DOM转化，为排泥水安全回用提供了新的视角和见解。
研究发现，UV和Fe2+协同活化PAA产生的主导性活性物种，即羟基自由基(·OH) 和过氧乙酰自由基 (CH₃C(O)OO·)，对排泥水的降解率可高达82.0%（图1），去除了84.5%的荧光性有机物，减少了90.9%的分子强度，极大的降低了DOM的分子量，并改变了排泥水的亲疏水性。常见无极阴离子对反应体系几乎无影响，显示出该反应体系强健且稳定的降解性能。
▲图1 排泥水的降解效果及自由基识别（来源：ScienceDirect）
FT-ICR MS分析表明，反应体系显著降低了DOM的芳香性，生成了更多氧化和饱和的化合物，脂质、蛋白质、氨基糖和木质素等被有效地去除，尤其对含有N和S的杂原子去除具有倾向性（图2）。
▲图2 降解前后DOM的分子转化（来源：ScienceDirect）
反应机理及反应路径表明，氧加成和脱氢是体系降解排泥水的主要反应途径（图3），·OH和CH₃C(O)OO·均可发生氧加成和脱氢反应，而CH₃C(O)OO·同时可以发生脱羧反应。总体而言，反应体系显著的降解了排泥水中的DOM，反应产物主要为更低毒非诱变性的羧酸类物质，这为排泥水的安全回用提供了新的见解和思路。
▲图3 氧加成反应的前体物和产物的van Kravenen图（来源：ScienceDirect）
联系作者:
第一作者：王亚，博士研究生，华东交通大学土木建筑学院，Email：wyecjtu@foxmail.com
通讯作者：童祯恭，教授，华东交通大学土木建筑学院，Email：zzggtt@126.com
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本文编辑：谷婷婷
本文审订：何伟
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