天津大学ACS Catal.: 调制Fe基催化剂表面和渗碳，平衡FTS活性和稳定性
学术
2025-01-08 08:30
广东
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Fischer–Tropsch合成(FTS)作为一种生产散装化学品和燃料的非石油路线受到了广泛的关注。高性能碳化铁催化剂的可控合成对于实现高效的FTS具有重要的工业意义。然而，由于Fe相的复杂转化和众多的副反应，要想同时获得较高的活性和较高的稳定性是一个挑战。同时，在实际的反应体系中，碳化铁中碳物种对催化性能有直接或间接的影响。因此，目前对Fe基FTS催化剂中碳形态的调控及其对催化性能的影响还需要更加系统的研究。近日，天津大学黄守莹课题组通过控制渗碳过程中CO/H2的比例和温度，成功地调整了Fe基FTS催化剂中的碳物种(表面碳和渗透碳)。在低的渗碳温度下，强吸附解离的O*形态占据表面位置并抑制Fe形态的进一步渗碳。较高浓度的H2有利于脱除O*形成H2O，促进CO解离活性中心的释放和富碳碳化物(Fe2C)的形成。在较高的渗碳温度下，碳表面游离C*丰富，使得碳的迁移和渗透过程相对缓慢。同时，C*的偶联产生非晶碳或石墨碳，阻碍了碳向本体相的扩散，导致优先形成贫碳碳化物(Fe5C2)。这些影响可以通过在富含H2的大气中甲烷化消耗过多的碳来补偿。因此，渗碳量决定了碳化铁的类型，直接影响催化剂的性能。也就是说，由于严重的碳沉积，Fe2C表现出较高的初始活性，但稳定性较差；而活性较低的Fe5C2则表现出较高的稳定性。此外，预成型的表面碳，特别是致密有序的sp2型碳，在高压反应过程中可以阻止贫碳碳化物的进一步渗碳，在一定程度上限制了活性，但增强了其稳定性。因此，通过控制表面和渗碳，得到了合适的Fe2C和Fe5C2组分，平衡了活性和稳定性。总的来说，该项研究对Fe基FTS催化剂中碳形态的两个方面进行了分析，为工业催化剂中碳形态的优化提供了指导。Tailoring surface and penetrating carbon in Fe-based catalysts to balance the activity and stability of Fischer–Tropsch synthesis. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c06014高端测试，找华算 ！台式XAFS年末破价低至999/元素起，原价1500/元素，限量20！返利狂送！！！👉 限时特惠项目：XPS、红外、SEM、SEM云视频、ICP元素分析、EPR、BET、压汞......低至30元/样起！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！![]()
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