浙江大学单冰Angew：构建分子共轭聚合物电极，加速质子传导以促进NO3RR
学术
2025-01-14 08:31
广东
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浙江大学单冰课题组报道了一种分子电极(ME-Cu)，其能够选择性和高效催化NO3-还原为NH3。具体而言，首先在共价框架中合成聚苯胺衍生的共聚物(PANI)，然后通过电化学外延种子生长整合Cu(0)催化剂。实验结果和理论计算表明，NO3--NH3的速率决定步骤是*NO质子化形成*NOH。相比于Cu催化剂，ME-Cu上从*NO进一步转化为*NOH的能垒要低得多，这表明PANI增强了*NO在Cu上的质子化，进一步转化为NH3。对于Cu催化剂，*NO的受阻质子化导致了电催化过程中*NO的积累，最终在NO3-的存在下转化为NO2-。也就是说，在ME-Cu电极中，PANI创造了一个富含质子的微环境，介导了NO3--NH3转化过程中的质子转移反应，这规避了NO3RR关键中间体质子化的限制。性能测试结果显示，ME-Cu催化剂在NH3部分电流密度为2.7 A cm-2下的NO3--NH3法拉第效率高达94%，能量效率为62%。此外，在弱酸性介质中，在0.55 V的过电位下的NH3产率为12 mmol h-1 cm-2。为了进一步证明ME-Cu电极的实际应用，研究人员将NH3电合成电池与氩剥离技术相结合来得到NH4Cl。在该联合系统中，电解液中的NH3可以被有效地靶向剥离并被导入到盐酸溶液中，最终通过旋转蒸发产生高纯度的NH4Cl，收集效率达到85%。总的来说，该项研究证明了电极载体分子工程可以提高硝酸盐-电合成氨的能量效率和选择性，为设计和开发高效和选择性NH3电合成催化剂提供了思路。Molecular conjugated-polymer electrode enables rapid proton conduction for electrosynthesis of ammonia from nitrate. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202422072高端测试，找华算 ！同步辐射XAFS组团测低至2499元/元素，原价3500元/元素起，限时限量，立即预约抢占先机，开学优先测！！！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！![]()
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