斯人已逝，文章长存！985教授离世一年后，成果登上Nature
学术
2025-01-09 15:41
广东
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锂 (Li) 金属电池 (LMB) 有望成为高能量密度可充电电池。然而，高活性锂和非水电解质反应形成的锂枝晶会导致安全问题和容量快速衰减。开发可靠的固体电解质界面对于实现高倍率和长寿命的 LMB 至关重要，但在技术上仍具有挑战性 。鉴于此，华南理工大学丘勇才教授（2023年12月逝世，年仅40岁）、严克友教授、中科院物理所李泓教授、浙江工业大学陶新永教授证明，在商用含 LiPF6 的 LMB 碳酸盐电解质中添加过量的 m-Li2ZrF6（单斜）纳米颗粒，有助于在施加电压的驱动下将大量 ZrF62– 离子释放到电解质中，转化为 t-Li2ZrF6（三角）并原位创建具有高锂离子电导率的稳定固体电解质界面。计算和低温透射电子显微镜研究表明，原位形成的富含 t-Li2ZrF6 的固体电解质界面显著增强了锂离子的转移并抑制了锂枝晶的生长。因此，用 LiFePO4 正极（面积负载，1.8/2.2 mAh cm-2）、三维锂碳负极（50 µm 厚的锂）和基于 Li2ZrF6 的电解质组装的 LMB 在 3000 次循环（1C/2C 速率）后显示出大大改善的循环稳定性和高容量保持率（>80.0%）。这一成果代表了领先的性能，因此，为实际高速率条件下耐用的 LMB 提供了可靠的基于 Li2ZrF6 的电解质。相关研究成果以题为“Li2ZrF6-based electrolytes for durable lithium metal batteries”发表在最新一期《Nature》上。本文一作为丘勇才教授课题组博士毕业生徐庆帅，共同一作为华南理工大学Li Tan和温州大学Ju Zhijin 。该论文第一完成单位为华南理工大学，徐庆帅博士为第一作者，丘勇才、严克友教授领导了该项目团队，严克友为通讯作者。昆明理工大学李坦副教授、温州大学居治金教授为共同第一作者。浙江工业大学陶新永教授、中国科学院物理研究所李泓研究员、北京航空航天大学郭林教授为共同通讯作者。该工作得到了海外高层次人才计划、国家自然科学基金和重点研发计划，广东省创新创业团队及青年拔尖人才计划、兴华人才计划的基金的大力支持。在此，本文报道了m-Li2ZrF6纳米颗粒作为一种有效的LMB电解质添加剂的发现。在电池充放电过程中产生的电场驱动下，m-Li2ZrF6纳米颗粒释放大量的ZrF62-离子到电解质中，导致原位形成富t-Li2ZrF6的SEI。计算和实验研究表明，富含t-Li2ZrF6的SEI为Li+在界面层的快速扩散提供了大量的离子通道，并且在SEI -Li界面的t-Li2ZrF6组分上有丰富的亲锂位点，促进了Li的均匀沉积。此外，t-Li2ZrF6的绝缘特性强烈地阻止了电子隧穿，从而抑制了电解质的分解。因此，使用m-Li2ZrF6添加剂制备的LMBs具有超高的容量保持率和优异的循环寿命。综上所述，使用 m-Li2ZrF6 纳米粒子作为电解质添加剂，可通过在锂负极表面形成富含t-Li2ZrF6的坚固双功能SEI，大幅提升锂金属电池（LMBs）的性能。理论与实验均证明了富含t-Li2ZrF6的SEI在高倍率和实际条件下稳定锂负极的效果。t-Li2ZrF6的绝缘特性有效阻断电子隧穿，从而在LMB循环过程中抑制电解质分解。此外，t-Li2ZrF6-富集SEI具有出色的Li+传输特性和丰富的亲锂位点，大幅提升了Li+迁移速率，并有效抑制锂枝晶的生长。更重要的是，通过施加电压驱动 m-Li2ZrF6纳米晶的解离，可在电解液中维持特定浓度的功能离子（ZrF6²⁻）。这些ZrF6²⁻离子可快速修复循环过程中对富含 t-Li2ZrF6SEI造成的任何损伤，从而显著延长LMB的循环寿命。本研究报道了一种可靠的基于Li2ZrF6的电解质，为高倍率实际条件下的持久LMB提供了可能性。据悉，严克友教授课题组，刚刚于2024年11月28日发完Nature，时隔42天后，再发Nature，实力之强，可见一斑。Xu, Q., Li, T., Ju, Z.et al. Li2ZrF6-based electrolytes for durable lithium metal batteries. Nature 637, 339–346 (2025). https://doi.org/10.1038/s41586-024-08294-z原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08294-zhttps://www2.scut.edu.cn/cese/2020/0820/c27847a394937/page.htmhttps://www.nature.com/articles/s41586-024-08432-7高端测试，找华算 ！台式XAFS年末破价低至999/元素起，原价1500/元素，限量20！返利狂送！！！👉 限时特惠项目：XPS、红外、SEM、SEM云视频、ICP元素分析、EPR、BET、压汞......低至30元/样起！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！![]()
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