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在环境条件下电催化N2还原反应(NRR)由于具有利用可再生电力和可持续等优点，被广泛认为是一种有前途的NH3生产方法。然而，由于N2在水电解质中的溶解度低、N2活化困难以及竞争性析氢反应(HER)，NRR具有极低的NH3产率和选择性。与惰性N2相比，硝酸盐(NO3−)活化所需能耗较低，适合于生产NH3和处理含NO3−废水。在典型的NO3−还原电解槽中，涉及阴极NO3−还原反应(NtrRR)和具有缓慢反应动力学的阳极析氧反应(OER)，导致低能量转换效率和高能量消耗。乙二醇(EG)被认为是乙醇酸(GA)生产的候选前体。此外，电催化EG氧化反应(EGOR)在热力学上比OER更有利。因此，将电催化EGOR与NtrRR结合可以提高NtrRR对NH3的效率，同时实现高附加值的GA产物。受到Co基和Pd基催化剂能够分别用于高效NtrRR-NH3和EGOR-GA转化的启发，中国科学院固体物理研究所张海民、史同飞和中国科学院上海高等研究院姜泳等开发了一种分别通过阴极NtrRR和阳极EGOR同时高效生产NH3和GA的电催化偶联系统。为此，研究人员在碳化纤维素上合成了单原子Co催化剂(Co-N-C)和PdNi合金化纳米粒子(PdNi/CBC)，分别用作阴极和阳极催化剂。结果表明，Co-N-C催化剂对NtrRR具有显著的活性，在−0.5 VRHE下的NH3法拉第效率(FE)为95.5±2.8%，相应的NH3产率为20.5±2.7 mg h−1 mgcat−1；PdNi/CBC对EG氧化为GA的电催化活性也很高，在1.6 VRHE下的FEGA为96.6±1.7%。原位光谱表征和理论计算表明，单原子Co催化剂能够促进水的解离，为反应提供活性*H物种，降低了决速步的能垒，加速了反应动力学；对于PdNi/CBC催化剂，Ni的引入降低了材料的d带中心，同时Ni和Pt的协同作用加快了电子传递，提高了EG的氧化活性和生成GA的选择性。在NtrRR-EGOR耦合电催化体系中，仅需要−0.1 VRHE的电压就可以达到10 mA cm-2的电流密度，比NtrRR-OER系统低0.54 V。并且，在−0.7 VRHE下，NtrRR-EGOR偶联体系的NH3产率为6.0±0.6 mg h−1 mgcat−1，GA产率为mg h−1 mgcat−1，显示出巨大的应用潜力。总的来说，这项工作有助于启发开发高效的电催化剂和耦合电化学系统，用于阴极和阳极同时生产增值化学品。Concurrently selective electrosynthesis of ammonia and glycolic acid over cathodic single-atom cobalt and anodic PdNi alloying catalysts. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202415046做测试，找华算 ！SEM云视频，原价500/h起，限时秒杀低至249元/小时，钜惠不止5折，仅限100个名额！👉 限时特惠项目：无磁、弱磁、强磁......低至249元/小时！
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