背景介绍
溶解性有机质（DOM）在水生生态系统中的生物地球化学循环扮演着关键角色，对环境健康具有深远的影响。尽管DOM是地球上最大的有机物质库之一，但科学界对其与微生物之间的相互作用的理解仍然有限，这限制了我们对DOM作为微生物营养源或电子传递介质功能的全面认识。最新研究突破性地揭示了DOM与非光合微生物之间的一种全新营养联系——光电化学作用。在这一过程中，DOM作为微生物光敏剂，促进了反硝化硫杆菌（Thiobacillus denitrificans）的光电合成反硝化过程。实验表明，DOM能够驱动硝酸盐还原为氮气，其反应遵循准一级动力学，速率常数为0.06 ± 0.003 h-1。此外，反硝化关键基因（nar、nir、nor和nos）的表达显著上调，证实了这一过程中微生物的主导作用。 引人注目的是，DOM不仅作为电子供体，还充当了光敏剂，促进了自身的腐殖化过程，这与纯DOM在光照下的行为截然不同。这一发现不仅为理解DOM在阳光照射水体生态系统中的角色提供了新视角，而且为开发利用太阳能驱动的反硝化技术提供了新思路，这对于地表水体的氮污染治理具有重要意义。![]()
图文解读
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图1 DOM的光化学特性及其在光电化学过程中的作用
图 1a 展示了溶解性有机质（DOM）在紫外到可见光区域的吸收特性，表明DOM能够吸收光量。图 1b 通过电化学工作站记录的电流-时间曲线，直观地证明了DOM在光照下产生光电流的能力，这是其作为光敏剂功能的直接证据。图 1c 和 1d 通过对比不同条件下的硝酸盐还原速率，揭示了DOM在光照条件下显著促进了反硝化硫杆菌（T. denitrificans）的硝酸盐还原过程，这一发现为DOM作为微生物光敏剂的角色提供实证。(a) DOM水溶液（10 mg C/L）的紫外-可见光谱插图是400~650 nm波长下DOM水溶液的紫外-可见光谱。(b) 在0.1 M PBS溶液中，DOM包覆的玻璃碳电极在光开/光关循环中的I−t曲线。光源：395 ± 5 nm LED检测。 (c) 在395 ± 5 nm光照射下，T. denitrificans−DOM和对照实验中NO3-还原的时间曲线。反应在血清瓶中进行。细胞浓度为8.98 × 108 cell/mL。(d) 当阳极处于光照下（蓝线）、光照下并添加乳酸（红线），或在黑暗中（黑线）时，生物光电化学电池中NO3-还原的时间曲线。插图是生物光电化学电池的配置。
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图2 光照强度和DOM浓度对硝酸盐还原速率的影响
图 2a 探讨了不同光照强度对硝酸盐还原速率的影响，结果显示在一定光照强度范围内，DOM触发的光电化学作用能够有效促进硝酸盐的还原。图 2b 则展示了DOM浓度对硝酸盐还原速率的影响，揭示了DOM浓度与光电子产生效率之间的优化关系，为实际应用中DOM用量的控制提供了科学依据.(a) T. denitrificans−DOM在395 ± 5 nm光和模拟太阳光（配备AM1.5滤光片的氙灯）照射下，不同光强（1.0、5.0和10.0 mW cm−2）对NO3-还原速率的影响。(b) DOM浓度对T. denitrificans−DOM在光照下NO3-还原速率的影响。不同的字母表示在p < 0.05时统计学上显著的差异。对照组代表T. denitrificans−DOM在黑暗中的情况，DOM浓度为5.0 mgC/L。
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通过一系列紫外-可见光谱和三维荧光光谱图，展示了DOM在光照和黑暗条件下，以及在有无反硝化硫杆菌存在时的转化过程。这些图表不仅揭示了DOM在不同条件下的化学稳定性和光化学活性，而且突出了微生物在DOM转化过程中的重要作用，特别是在促进DOM腐殖化方面，这一过程与纯DOM在光照下的行为形成鲜明对比。(a) T. denitrificans−DOM（光照下）的DOM转化过程示意图，(b) T. denitrificans−DOM（黑暗中）的DOM转化过程示意图，(d) T. denitrificans−DOM（光照下）在0和12小时的紫外-可见光谱。(e) T. denitrificans−DOM（黑暗中）在0和12小时的紫外-可见光谱。(f) DOM（光照下）在0和12小时的紫外-可见光谱。(i, j) T. denitrificans−DOM（光照下）在0和12小时，(k, l) T. denitrificans−DOM（黑暗中）在0和12小时，以及 (m, n) DOM（光照下）在0和12小时的三维荧光光谱
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通过定量PCR技术检测了反硝化硫杆菌中关键反硝化基因的表达水平，结果显示在光照条件下这些基因的表达显著上调。这一结果在分子层面上证实了硝酸盐还原过程是由微生物介导的，并且强调了光照条件下DOM光敏化作用在促进微生物代谢活动中的重要性。相对转录丰度的脱硝基因 (a) narG, (b) nirS, (c) norB, 和(d) nosZ 在 T. denitrificans−DOM（光照）, T. denitrificans−DOM（黑暗）和 T. denitrificans（光照）中的反应后 12 小时通过 RT-qPCR 检测。两个星号(**) 代表显著差异 p < 0.01，而 n.s. 代表无显著差异。
