新加坡南洋理工陈鹏/港城大刘彬/南科大王阳刚，最新Nature子刊！
学术
2025-02-12 15:54
广东
在多步催化反应中，反应中间体的吸附能受线性比例关系的约束，从而限制了催化剂的性能。特别在电化学氧析出反应（OER）中，传统单活性位点催化剂上不同氧中间体（如 *OH、*O 和 *OOH）的吸附能呈线性相关，使其无法独立调控，进而阻碍了OER的活性优化。因此，打破这种线性比例关系是提升OER催化剂活性的核心挑战之一。基于此，新加坡南洋理工大学陈鹏教授、香港城市大学刘彬教授、南方科技大学王阳刚副教授等研究人员报道了一种活性位点动态结构调控策略，通过构建Ni-Fe模型分子催化剂，打破了电催化OER中的线性比例关系。该研究以“Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites”为题，发表在《Nature Communications》期刊上。![]()
1. 动态结构调控：通过原位电化学活化构建了一种Ni-Fe2模型分子催化剂，实现了活性位点的动态结构调控。2. 打破线性比例关系：Ni-Fe2分子催化剂通过分子内质子转移和动态双位点协同机制，打破了OER中的线性比例关系。3. 高性能OER催化剂：Ni-Fe2催化剂展现出低过电位、高TOF和良好的稳定性，为大规模水电解制氢提供了潜在的应用前景。![]()
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本研究报道了一种原位电化学转化方法，成功构建出Ni-Fe2分子复合催化剂，并通过原位XAFS实验加以验证。理论计算表明，该催化剂中Ni位点的动态结构演化（由分子内质子转移引发）能够调控相邻Fe活性位点的电子结构，从而同时降低O–H键断裂和O–O键形成的自由能变化。这种动态双位点协同作用使催化剂突破了传统静态OER吸附质演化机制中的线性比例关系。受益于这一机制，该催化剂的周转频率优于目前大多数已报道的先进催化剂。此外，电动力学研究进一步提供了实验证据支持该催化机制。本研究不仅推动了分子水氧化催化剂的发展，也为打破涉及多个中间体的化学反应中的线性比例关系提供了一种非常规范式，为未来催化剂设计带来新的启发。Zhang, Z., Zhao, H., Xi, S.et al. Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites. Nature Communications (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-024-55150-9🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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