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H-ZSM-5分子筛是一种广泛应用于催化、吸附和分离等领域的重要材料。由于其特殊的孔道结构和较高的比表面积，它在石油化工、环境治理以及能源转化等方面展现了显著的应用潜力。与传统的分子筛材料相比，H-ZSM-5因其高选择性和优良的热稳定性，成为了催化剂载体和分子筛吸附材料的理想选择。然而，H-ZSM-5中铝原子的精确定位和分布仍然存在挑战。铝原子的分布对分子吸附几何结构、催化活性以及选择性具有重要影响，因此，准确理解铝在框架中的位置对于优化其性能至关重要。针对这一问题，牛津大学Shik Chi Edman Tsang、中国科学院物理与数学研究所邓风、香港理工大学 Tsz Woon Benedict Lo等人共同携手在Science期刊上发表了题为“Atomic locations and adsorbate interactions of Al single and pair sites in H-ZSM-5 zeolite”的最新论文。该团队利用同步辐射共振软X射线衍射（RSXRD）技术结合分子吸附技术，精确定位了H-ZSM-5分子筛中“单铝”和“铝对”位点。通过多能量扫描，研究人员揭示了三种不同的铝四面体（T）位点：T8、T6和T4。T8被确定为直通道中的单一铝位点，而T6和T4则在直通道与蛇形通道交叉区域中形成铝对。结合氨气温度依赖性脱附、中子粉末衍射、固态核磁共振谱和密度泛函理论计算，研究团队成功验证了T8位点上氨分子的吸附呈现“单铝”特征，而T6和T4位点上的氨分子吸附则表明存在铝对结构。这一发现不仅为理解H-ZSM-5分子筛的微观结构提供了新视角，也为优化其催化性能和选择性提供了理论依据。通过这种多维度的表征方法，研究团队显著提高了H-ZSM-5材料的性能，成功揭示了铝原子对在分子筛框架中的作用，并为相关领域的进一步研究奠定了基础。
（1）实验首次使用同步辐射共振软X射线衍射（RSXRD）技术，结合多种分子吸附技术，精确定位了H-ZSM-5分子筛中铝（Al）原子的位置，揭示了铝对在框架中的存在。通过多能量探测接近铝K边，成功定位了“单铝”位点和“铝对”位点。（2）实验通过氨气吸附实验、温度依赖性脱附、中子粉末衍射、固态核磁共振谱以及密度泛函理论计算等综合手段，得到了关于铝在H-ZSM-5分子筛框架中分布的详细信息。分析表明，铝原子存在三种不同的四面体（T）位点：T8、T6和T4。（3）研究发现，T8位点对应直通道中的“单铝”位点，表现为氨分子的孤立吸附。T6和T4位点则代表了“铝对”位点，位于直通道与蛇形通道交叉区域，在这些位点上观察到桥接氨分子的吸附。
图1 共振X射线衍射确定ZSM5分子筛骨架中Al原子的分布图2 常规探针分子表征所研究ZSM5分子筛的活性中心图3 中子粉末衍射结构精修确定ND3在不同位点的吸附构型图4. 固体核磁共振表征15NH3在不同位点上的吸附行为
本文的研究为精确定位分子筛中铝原子位置提供了新的视角，并揭示了铝原子在H-ZSM-5分子筛中的分布对催化性质的影响。通过共振软X射线衍射（RSXRD）结合氨气吸附技术，首次明确了铝原子在直通道和交叉通道区域的分布。研究发现，T8位点对应直通道中的单铝位点，而T6和T4位点则为铝对位点，位于直通道与蛇形通道交叉的区域。这一发现不仅揭示了铝在分子筛框架中的精细结构，也为理解催化反应中分子吸附的几何结构提供了理论基础。此外，结合密度泛函理论的计算，进一步证明了铝原子在不同通道区域的电子结构特性。这些结果为分子筛材料的设计与优化提供了新的思路，特别是在催化剂开发、分子筛选择性调控等领域。未来，类似的研究方法可以拓展到其他类型的分子筛和材料体系，有望推动催化科学和材料科学的发展。Guangchao Li et al. ,Atomic locations and adsorbate interactions of Al single and pair sites in H-ZSM-5 zeolite.Science387,388-393(2025).DOI:10.1126/science.adq6644🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
