![]()
【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！
Li-O2电池因其高理论比能量（3500 Wh kg-1）而显示出巨大的应用潜力，尤其是在电动汽车和储能系统领域。然而，Li-O2电池的实际应用面临多重挑战，反应涉及复杂的多步骤、多电子的氧化还原化学过程，导致电池的质量传输和表面反应动力学通常较为缓慢。此外，放电产物Li2O2的绝缘性和不溶性导致电池的过电位较大，进一步限制了电池的性能。因此，开发高效的催化剂以调控Li2O2的成核和生长，并促进其在OER过程中的快速分解，是Li-O2电池研究的重点。基于此，山东大学张志薇、王儒涛、刘晓静、尹龙卫教授与美国纽约州立大学布法罗分校葛晓丽博士等人通过提出了一种p区元素（In-O）掺杂策略，通过调节表面轨道空间效应和增强内部化学键来稳定1T相MoS2，并在其上外延生长Ru纳米催化剂，以提高Li-O2电池的性能。该研究以“P-block element modulated 1T phase MoS2 with Ru lattice grafting for high-performance Li | |O2 batteries”为题，发表在《Nature Communications》期刊上。尹龙卫，山东大学教授、博士生导师，现主要从事功能材料的可控制备及其在太阳能电池、锂离子电池、光催化等领域的基础与应用研究。2010年获国家自然科学杰出青年基金资助，入选国家“新世纪百千万人才工程”，泰山学者特聘教授，获国务院政府特殊津贴。在Nature Mater., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun.等有影响的学术期刊发表论文。1、新颖的催化剂设计：通过P区元素（In-O）掺杂有效稳定1T-MoS2相结构，并利用In-O掺杂提供的晶格匹配效应，促进Ru纳米催化剂的外延生长，形成稳定的In-O-MoS2@Ru催化界面，进而优化电子转移路径。2、优异的电化学性能：该材料在非水Li-O2电池中表现出低至0.37 V的过电位，并在200 mA g-1的电流密度下显示出284次循环的长寿命，最终的放电比容量为1000 mAh g-1。这表明，In-O-MoS2@Ru催化剂具有优异的催化效率和较长的循环稳定性。3、深入解析催化机理：采用一系列先进表征手段，系统验证结构稳定性和催化性能提升。并通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了In-O掺杂如何影响MoS2的电子结构，以及Ru纳米颗粒如何优化催化界面。这为催化剂设计提供了深刻的理论基础，并进一步增强了研究结果的可靠性和深度。图1展示了In-O掺杂的1T相MoS2催化剂的合成过程，以及Ru纳米催化剂在In-O-MoS2上的外延生长方式。通过电子显微镜图像呈现了材料的形貌，表明Ru纳米颗粒在In-O-MoS2表面通过外延生长方式形成，利用晶格匹配增强其在材料表面的分散性和稳定性，同时保持了1T相MoS2的稳定性。图2 In-O-MoS2@Ru的TEM和HAADF-STEM图像图2通过TEM和HAADF-STEM图像的分析，展示了In-O-MoS2@Ru复合材料中1T-MoS2和Ru纳米颗粒之间的良好外延生长关系和低角度错位界面。通过晶体学分析，确认了Ru纳米颗粒在In-O-MoS2基体上的稳定外延生长，这有助于提高催化剂的催化效率和稳定性。这些结构特征在优化Li-O2电池的电催化性能方面起到了关键作用。图3 In-O-MoS2@Ru的X射线吸收光谱研究图3通过XANES和EXAFS分析揭示了In-O-MoS2@Ru催化剂的局部结构，尤其是在In、Mo和Ru元素之间的配位关系。In-O掺杂稳定了1T-MoS2的晶体结构，并通过增强In-O和Mo-O的配位作用改善了催化剂的电子结构。同时，Ru纳米颗粒通过与In-O-MoS2基体的金属-支持相互作用，形成了稳定的催化界面，提升了催化性能。这些结果为催化剂设计和性能优化提供了重要的结构性理解。图4展示了In-O-MoS2@Ru催化剂在Li-O2电池中的优异电化学性能，包括低过电位、长循环寿命和较好的速率性能。其表现出的双功能催化性能和高稳定性，表明该催化剂在提高Li-O2电池的能效和延长电池寿命方面具有巨大潜力。In-O-MoS2@Ru催化剂驱动的Li-O2电池成功点亮了绿色LED，这进一步证明了In-O-MoS2@Ru在实际电池应用中的能量密度和效率。图5通过非原位分析手段揭示了Li2O2在In-O-MoS2@Ru催化剂表面形成的无定形薄膜，并证实了其良好的分解性能。相比于In-O-MoS2和MoS2催化剂，In-O-MoS2@Ru在充放电过程中的结构和电化学性能更加稳定，副产物生成较少，表现出优异的长期循环稳定性。这些结果进一步验证了In-O-MoS2@Ru催化剂在Li-O2电池中的优异电化学性能和稳定性。图6通过DFT计算揭示了In-O-MoS2@Ru复合材料在氧气活化和LiO2/Li2O2吸附方面的优异性能。In-O掺杂有效地增强了1T-MoS2的稳定性，而Ru纳米颗粒的引入则优化了电子结构，增强了氧气活化和LiO2中间体的吸附能力。这些特性使得In-O-MoS2@Ru催化剂在Li-O2电池中表现出更高的催化效率，为设计高效催化剂提供了重要的理论支持。该研究通过创新的掺杂策略和外延生长方法，成功稳定了1T-MoS2并提升了其催化性能，展示了In-O-MoS2@Ru在Li-O2电池中的优异性能和长循环稳定性。通过理论与实验的结合，研究为进一步优化Li-O2电池催化剂提供了新思路。随着对催化剂的进一步优化和研究，In-O-MoS2@Ru有望在更广泛的能源存储和转化系统中发挥重要作用，为推动可持续能源技术的发展作出贡献。P-block element modulated 1 T phase MoS2 with Ru lattice grafting for high-performance Li | |O2 batteries. Nature Communications.https://doi.org/10.1038/s41467-024-55073-5🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
