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第一作者：Giacomo Venturi, Andrea Mancini, Nicola Melchioni
通讯作者：Andrea Mancini, Antonio Ambrosio
通讯单位：意大利理工学院、米兰理工大学
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53988-7
近日，意大利理工大学技术研究院Andrea Mancini和Antonio Ambrosio教授等提出了一种在自然范德瓦尔斯晶体中控制可见光和近红外频率下低损耗、平面内双曲等离子体极化子的方法。这一发现为超颖材料在可见光范围内的应用提供了新的可能性，包括超透镜、Purcell因子增强和超分辨率成像等。相关研究工作在Nature Communications发表题为‘‘Visible-frequency hyperbolic plasmon polaritons in a natural van der Waals crystal’’的研究论文。
纳米光子学中，控制光在亚波长尺度上的行为至关重要。双曲极化子能够支持任意大的波矢量，实现超越衍射极限的极端光限制。传统的双曲超颖材料由于金属成分导致的高损耗，而自然低损耗的双曲声子极化子则局限于中红外范围。研究者们在可见频率下研究了一些双曲材料，但它们要么损耗很高，要么只具有出平面的双曲性。
1.双曲等离子体极化子在MoOCl2中的发现
要点快读：
1.MoOCl2的晶体结构与性质：MoOCl2是一种层状范德瓦尔斯材料，具有单斜晶格结构，由Mo-O链和Cl原子层组成。晶体的单层由Mo-O链构成的中心平面和两侧的Cl原子层构成，形成矩形的平面晶格。
2.双曲等离子体极化子的预测：基于光在双轴介质中的传播框架，预测了MoOCl2中支持的双曲等离子体极化子（PPs）。计算出的色散关系显示，MoOCl2具有同时存在双曲PPs和方向性幽灵模式（ghost modes）的特性。
3.色散关系与模式特性：色散关系图显示，MoOCl2的双曲区域覆盖了近红外和可见光范围，这些模式在波矢量上是无界的。方向性幽灵模式在动量空间中占据了一个十字形区域，这些模式即使在没有材料损耗的情况下也表现出阻尼传播。
4.全波电磁模拟：通过三维全波电磁模拟验证了理论预测，模拟结果显示了双曲PPs在x方向的传播和y方向的球形波阵面。模拟还揭示了高度定向的PPs，这些PPs在z方向和θG方向平面上都被限制，与理论分析预测的幽灵模式相符。
图1 可见频率下的双曲等离子体极化子
2. MoOCl2薄膜中的等离子激元极化子
要点快读：
1.从体材料到薄膜的转变：体材料中的双曲极化子在薄膜中由于界面的反射作用转变为波导模式，限制在薄膜内部传播。
2.薄膜厚度对模式的影响：通过转移矩阵方法计算了不同厚度下MoOCl2薄膜的色散关系，发现随着薄膜厚度的减小，模式的色散关系发生变化。在较厚的薄膜中，观察到两个双曲模式，而在较薄的薄膜中，出现了从双曲模式到透镜状模式的转变。
3.透镜状模式的特性：透镜状模式在动量空间中呈现出透镜形状的色散关系，并且只能在材料的光锥之外被激发。这种模式与在方解石中观察到的泄漏模式有相似之处，但它们是双轴薄膜中的波解决方案，而不是界面波。
4.全波模拟与理论分析：通过全波模拟和理论分析，确认了双曲和透镜状模式在薄膜中的共存。分析表明，MoOCl2薄膜中的这些独特模式可以用于研究它们之间的独特干涉效应。
图2 各向异性等离子体极化子在MoOCl2中的传播
图3 等离子体激元在MoOCl2薄膜中的传播
3. 薄膜双曲等离子激元极化的实空间成像
要点快读：
1.实验验证：通过实空间纳米成像技术，实验上证实了预测的双曲PPs在MoOCl2薄膜中的存在。
2.样品制备与表征：使用机械剥离法从商业化的MoOCl2体材料上剥离出薄片，然后将其转移到SiO2/Si基底上。通过原子力显微镜（AFM）和偏振光显微镜对样品的表面和光学各向异性进行了表征。
3.近场激发与检测：在样品表面制造金盘作为近场光源，以提供超出自由空间光锥的波矢量，耦合到材料的极化子模式。使用散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）进行亚波长模式的成像，观察到了双曲波阵面。
4.实验结果与理论对比：实验获得的近场振幅图与理论色散关系吻合良好，证实了MoOCl2薄膜中双曲PPs的存在。通过实验数据提取的PPs传播长度和品质因子表明，这些模式的损耗较低，与声子极化子相当。
图4 MoOCl2各向异性表征及双曲PPs在可见光和近红外频率下的实空间成像
本研究通过实空间纳米成像展示了MoOCl2晶体在近红外和可见频率下支持具有双曲轮廓的传播极化子。这一发现将中红外范围内通过声子极化子实现的纳米尺度光传播控制扩展到了技术相关的可见光范围。MoOCl2作为一种在空气中稳定的范德瓦尔斯材料，为实现超颖材料的应用提供了一个理想的平台，这些应用由于金属的高损耗和超颖材料的制造分辨率限制而缺乏广泛的实施。此外，MoOCl2的独特属性使其有望在可见光谱范围内实现多种纳米光子应用。
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