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由N-杂环碳（NHC）配体稳定的金属纳米团簇因其特殊的结构和广泛的应用而受到越来越多的关注。然而，开发合成策略并扩展NHC保护纳米簇的数据库仍然是一项具有挑战性的任务。针对上述挑战，中国科学院大连化学物理研究所的李杲教授、佐治亚理工学院的Zhaoxian Qin教授和康涅狄格大学的José A. Gascón教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队基于纳米团簇的反应性，开发了一种新的快速合成方法来制备由碳烯连接的AuAg合金纳米团簇。作者开发了一种新的合成方法，通过Ag-BMIm ( BMIm : 1 , 3 -二甲基咪唑)配合物重构[Au9 (PPh3)8]3+(记为Au9)纳米簇，获得了迄今为止第一个NHC封端的AuAg合金纳米簇，即[Au13Ag12(PPh3)8(BMIm)2I8]SbF6 (本文简称为Au13Ag12:BMIm)。![]()
有趣的是，引入的碳配体与Au表现出较强的配位能力，增强了金属核与配体之间的相互作用。该纳米簇的核心由两个共享Au顶点的二十面体组成，表面观察到两个碳配体，取代了[Au13Ag12(PPh3)10I8]SbF6中的两个膦配体。这种取代形成了强大的Au-C键，从而增强了纳米团簇的热稳定性。![]()
与均匀覆盖的类似纳米团簇（[Au13Ag12(PPh3)10I8]SbF6）相比，这种Au13Ag12:BMIm纳米团簇首次表现出更高的热稳定性和对光的敏感度。![]()
密度泛函理论计算将这些性质归因于Au13Ag12:BMIm纳米簇中金属核和碳配体之间的独特电子离域。最后，锚定在NiFe-LDH上的Au13Ag12:BMIm在NO3-和CO2电合成尿素中表现出了显著的电催化活性，在-0.5 V（vs. RHE）下，尿素的产率为29.5 mmol gcat-1 h-1，法拉第效率为34%，优于均相Au25类似物。
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本文所介绍的合成策略对于碳烯保护纳米簇的制备是可行的，碳配体的加入对新型原子精密纳米团簇的结构和性能具有重要作用。作者认为，这项工作为扩展NHC保护的数据库奠定了基础，并提供对这些系统中结构-属性关系的深入理解。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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