超越传统途径！Nature子刊发表北京化工大学/北京理工大学/香港理工大学最新电催化科研成果！

文摘 2024-11-18 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

原子分散的Ni−N_x位点可以通过电催化还原CO₂（ECR）有效催化CO的形成，具有很高的原子利用率，但其仍受到缓慢的质子耦合电子转移（PCET）过程的影响。

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图文简介：

针对上述挑战，北京化工大学的孙振宇教授、北京理工大学的谭心怡教授和香港理工大学的杨明教授等人在Nature Communications发表论文，该团队构建了具有不同H吸附亲和的Ni-配对异核双原子催化剂（HDAC），并将其应用于高效稳定催化ECR。作者开发的HDACs表现出非凡的催化活性和选择性，显著优于单原子电催化剂和许多先前报道的单原子电催化剂。

基于理论和实验相结合的研究，作者提出了氢自由基(H•)转移促进的化学加氢的机理。这种未报道的途径与传统的第一PCET途径形成对比，后者需要高能量输入，从而大大提高了这种HDAC的ECR性能。

Ni的配对金属（记为M）催化水/质子还原的Volmer步骤生成吸附的*H，变为H•，将CO₂还原为羧基自由基（•COOH）。随后，M在放热反应中吸附•COOH，从而消除了CO₂电化学氢化通常的高能量惩罚。

作者还发现，通过选择元素（即Cd、Pt和Pd）来调节M位点的H吸附强度，可以调节H•的形成，同时抑制析氢副反应，从而优化CO₂还原速率。

使用该催化剂，在约−0.75 V（vs RHE）下，CO的法拉第效率（FE_CO）高达97.1%，即使在连续55.0 h的CO₂电解后也能保持良好的稳定性。在较宽的电流密度范围（−200.0到−600.0 mA cm⁻²）内， FE_CO超过90.0%。

本研究提出的反应机理和催化剂设计概念为开发具有高原子经济性的高活性和选择性CO₂- CO转化电催化剂提供了可能性。作者表示，利用这种H•转移方法通过ECR促进C₂₊生产的进一步工作正在进行中。

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