1.研究背景
环境恶化和能源危机加速了可靠和安全的储能系统的发展。在广泛使用的储能系统中，水性可充电锌离子电池因其成本低、本质安全和环境友好的优点而被认为是一种很有前途的候选电池。然而，锌金属负极的商业化仍然具有挑战性，因为会发生析氢腐蚀和不可控的树枝状生长，从而导致锌金属电池的库仑效率降低和循环寿命变差。具体而言，平面商业锌箔会诱导析氢反应和锌枝晶生长，造成这一现象的根本原因是锌箔表面不规则的尖端以及电场强度分布的不均匀，这反过来又引起了一系列安全问题。因此，需要能够解决这些关键缺陷的可行锌负极。
2.文章概述
近日，扬州大学韩杰、薛攀团队制备了开发了一种具有“陷阱”效应的三维自支撑多孔碳纤维（记作PCFs）宿主，用以调节锌的沉积。氮掺杂碳的独特开放结构设计可以作为锌亲和位点，诱导均匀沉积并抑制不良副反应。更重要的是，具有“陷阱”效应的多孔空心PCFs宿主可以通过调整局部电场和电流密度，诱导纤维中的锌沉积，从而增加电池的比能量密度并抑制枝晶生长。此外，三维开放框架可以调节Zn2+通量，实现在超高电流密度下的卓越循环性能。因此，PCFs框架保证了在40 mA cm‒2的电流密度下超过6000个循环的均匀锌镀层和剥离的卓越稳定性。并且Zn@PCFs||MnO2全电池在2000 mA g‒1的电流密度下显示出超过1300个循环的优异寿命。
扬州大学硕士陈香和硕士陈雨婷为本文共同第一作者。
3.图文解析
图1 不同基底上Zn2+通量沉积行为的示意图。a) 锌箔，b) 普通碳纤维（CFs），c) 三维多孔碳纤维（3D PCFs）
图2 a) PCFs的侧视SEM图。b, c) PCFs支架的顶视SEM图。d) PCFs的TEM图和e) PCFs的EDS分析。f) PCFs的HRTEM图。g) PCFs的PXRD图。h) PCFs的C 1s XPS图。i) 三维PCFs宿主和裸锌箔的水接触角。
图3 a) PCFs的原子力显微镜（AFM）和开尔文探针力显微镜（KPFM）图。不同电极在40 mA cm‒2电流密度下镀锌和剥离过程中的原位光学显微镜图：b−d) 裸锌和 e−g) Zn@PCFs。h) 不同电极的线性扫描伏安（LSV）曲线。i) 不同电极的成核过电位测试。
图4 不同沉积容量下PCFs宿主的顶视和侧视扫描电镜图：a1−3) 1 mAh cm‒2，b1−3) 5 mAh cm‒2，c1−3) 10 mAh cm‒2。
图5 使用不同负极的对称电池在不同电流密度下的循环稳定性：a) 1 mA cm‒2，b) 40 mA cm‒2。c) 在不同电流密度下，与之前报道的3D Zn复合负极相比，Zn@PCFs复合负极对称电池的寿命比较。d) 使用Zn@PCFs复合阳极组装的对称电池在1至40 mA cm‒2的各种电流密度下的速率能力。e) 在不同扫描速率下对称电池的交换电流密度曲线。f) 在电流密度为20 mA cm‒2，设定容量为5 mAh cm‒2的条件下，使用不同负极的对称电池的循环稳定性。不同负极的Zn||MnO2全电池的电化学性能。g) Zn@PCFs||MnO2电池的循环伏安(CV)曲线。h) 不同电池在2000 mA g‒1电流密度下的恒流充放电曲线。
图6 不同负极上局域电场相对强度分布的模型。a, b) 二维锌箔。c, d) 三维PCFs支架。e, f) 3D PCFs电极表面多孔部分的局域电场和电流密度分布。g) 在晶态/非晶态F-石墨烯、石墨烯和裸锌表面上吸附的Zn的优化结构和电荷重分布，从顶视图和侧视图看，以及h) 计算的结合能。
论文信息：
3D Porous Fibers with Spatial Traps and Excellent Zn2+ Transport Kinetics Enable Stable Zn-Based Aqueous Battery
Xiang Chen, Yuting Chen, Yuanyuan Li, Can Guo, Jun Pu, Yang Liu, Xiaoge Li, Yagang Yao, Wenbin Gong*, Pan Xue*, Jie Han*
Small Methods
DOI: 10.1002/smtd.202400408
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