电合成尿素:从基础到应用

文摘   科学   2024-10-12 09:59   湖南  
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文章题目:Advances in electrocatalytic urea synthesis: from fundamentals to applications

出版信息Adv. Powder Mater. 3(2024)100245.

第一作者:莫贞林

通讯作者:刘宝军


01

文章摘要

电催化合成尿素(ESU)是一种替代传统生产方法的绿色、可持续的方法,相关研究仍处于起步阶段。迄今为止,已有多篇综述对该领域进行了探讨,但作者们关注的都是一些特定的问题,无法对ESU提供一个整体的视角。基于上述考虑,本综述的新颖之处在于其全面、系统的框架,以及对几个关键问题的深入分析和概括总结。因此,在本综述中,我们通过对氮源、催化剂选择、条件修改、检测方法、产物计算和机理评估等各个方面的深入研究,对 ESU 进行了严格的评估。此外,在分析反应路线后,还研究了反应动力学/热力学和技术经济学评估。最后,我们进行了总结和展望,为相关研究提供了有价值的启示。我们相信,我们将为研究人员提供一个全面而清晰的绿色合成尿素的全貌,具有重要的学术和实践意义。
02

研究背景

尿素,作为一种关键的有机化合物,在多个行业中扮演着至关重要的角色,包括农业生产、环境保护、医药以及化学工业。鉴于其广泛的应用,尿素的合成方法一直是化学研究的重点。传统上,尿素通过沃勒法和哈伯-博施法合成,但这些方法存在能耗高、环境污染严重等缺点。

随着科技的进步,电催化技术为尿素的合成提供了一种新的途径。这种方法利用电化学原理,通过电极表面施加电压或电流来促进化学反应,不仅提高了反应的效率和选择性,还降低了对环境的影响。电催化合成尿素(ESU)通过优化反应条件和电极材料,能够更有效地将氮源转化为尿素,同时减少了废物的产生。

本综述全面地总结了电催化合成尿素的技术进展,包括不同氮源的利用、催化剂的设计、反应条件的优化以及检测方法的改进。文章还探讨了提高尿素产率和法拉第效率的策略,展望了该技术未来的发展方向。这项研究不仅为科研人员提供了宝贵的信息资源,也为实现尿素生产的绿色转型和可持续发展提供了新的思路。
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创新点

1. 全面和系统的综述框架该综述提供了一个全面的ESU研究框架,不仅涵盖了从文献统计、氮源、催化剂、反应条件和检测方法的详细分析,还包括了对产品计算、机制评估和催化剂调节策略的深入研究。这种全面的视角为研究人员提供了一个清晰的当前研究趋势图景。

2. 深入分析关键问题文章深入探讨了C-N耦合的详细机制、反应路径、中间产物以及反应动力学/热力学,提供了对提高尿素产率和法拉第效率(FE)策略的详尽讨论。这种深入的分析有助于揭示ESU过程中的关键因素,为改进合成方法提供了理论基础。

3. 未来发展方向的展望综述不仅总结了ESU目前的研究现状,还对技术的短板和未来的发展方向提供了全面的总结和展望。这种前瞻性的讨论对于指导未来的研究方向、促进技术创新和实际应用具有重要的学术和实践意义。
04

文章概述

章节一:本文全面探讨了尿素的多功能性及其在农业、环保和医药等领域的重要性,回顾了尿素的传统合成方法,包括Wöhler和Haber-Bosch方法,并指出了这些方法的局限性,如高能耗和环境污染。随后,文章详细介绍了电催化技术的基础及其在合成尿素中的应用,强调了电催化合成尿素(ESU)作为一种绿色和可持续的替代方法的优势,包括其环境友好性、可控性和优化反应条件的能力。最后,文章提出了本综述的目的,即通过系统地总结ESU的最新进展,为未来的研究方向提供深入见解,并突出了其在学术和实际应用中的重要性。

章节二:本章节详细探讨了尿素合成的电催化剂分类,包括金属催化剂、原子催化剂、金属氧化物化合物、碳基催化剂和异质结构催化剂。每种催化剂类型都进一步细分,详细分析了它们在电化学尿素合成中的催化选择性、循环稳定性和活性。特别关注了铜基催化剂在高效结合NO和CO以及促进尿素生成方面的能力。此外,还讨论了通过调整金属纳米催化剂的表面组成和缺陷来实现尿素合成的选择性调节,以及通过不同合成方法调节金属纳米催化剂的尺寸和形状以优化其电化学特性。文中还指出,尽管电化学尿素合成是一个新兴领域,但通过深入研究和技术进步,可能会发现更多有前景的电催化剂,尿素合成的电催化过程将继续被优化。

章节三:本章节详细探讨了在尿素合成中电催化剂的表征方法,包括形貌、结构、光谱和电化学特性的分析。形貌表征通过SEM、AFM和DLS等技术揭示了催化剂的表面结构和形态,对优化催化剂性能至关重要。结构表征利用XRD、XPS、XAS、WAXS、TEM及衍生技术深入理解了催化剂的晶体结构和活性位点。光谱表征如拉曼光谱和FT-EXAFS提供了材料化学组成和电子结构的信息,有助于理解催化剂的反应机理。电化学表征,包括EIS、LSV和CV,分析了电极反应的动力学和催化活性。此外,MALDI-TOF-MS等其他表征技术虽在尿素合成中的应用还不成熟,但未来有望为尿素的检测、分析和催化剂优化提供重要信息。这些表征技术的综合应用为催化剂的设计、优化和理解尿素合成反应机制提供了坚实的基础。

章节四:本章节详细探讨了影响电催化合成尿素(ESU)的多种因素,包括电极材料的选择、催化剂的改性、电解质溶液的优化、反应条件的调节、反应系统的设计以及氧化还原反应机理的研究。特别地,对催化剂的设计和改性进行了深入分析,涵盖了电极材料的选择与调控、结构设计与制备、组成调控、表面改性、载体材料的选择与优化、催化剂的再生与回收,以及机器学习在催化剂设计中的应用。此外,还讨论了电催化合成尿素的反应条件,包括电解质、温度控制、电流密度、pH控制、反应电解槽的设计、循环稳定性以及磁场强度的变化等。这些因素相互影响并补充,共同推动了ESU的发展。通过不断的研究和创新,可以进一步提高ESU的效率和可持续性,为尿素生产提供更可靠和环保的方法。

章节五:本文综述了电催化合成尿素的性能和机理,探讨了不同的测试方法,包括高效液相色谱-质谱联用(HPLC-MS)、核磁共振(NMR)波谱和紫外-可见光谱(UV-Vis)等技术在尿素产品检测中的应用。文中详细阐述了这些技术的原理、操作方式以及在尿素检测中的优势和局限性。同时,介绍了尿素合成的计算方法,包括尿素产率、氨产率、法拉第效率(FE)和选择性的计算。此外,还探讨了尿素合成过程中的原位光谱分析技术,如傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱和在线差分电化学质谱(DEMS),以及理论计算在尿素合成机理研究中的应用,包括密度泛函理论(DFT)和有限元模拟等。最后,讨论了在不同氮源条件下尿素合成的反应机理,以及尿素合成过程的热力学和动力学研究,为电催化合成尿素的进一步研究和应用提供了理论基础和技术支持。

章节六:本章节详细探讨了电催化合成尿素的经济和技术评估,包括成本效益、投资回报、环境影响和资源利用效率等方面。通过比较新技术与传统尿素合成方法,分析了新技术在降低生产成本、提高产量、改善产品质量等方面的潜力。研究了包括绿色氨和尿素合成单元、CO2净化、富氧燃煤电厂和电力制氢在内的新工艺,以及这些工艺在提高系统能效和减少CO2排放方面的潜力。此外,还探讨了不同电解器对集成过程能效的影响,以及在不同电力价格和碳税水平下新技术的经济可行性和内部收益率。研究结果表明,新技术在经济和技术上都具有优势,能够提高系统能效、减少CO2排放,并利用可再生能源。然而,需要进一步的研究和实践来验证这些工艺在实际应用中的可行性。同时,还讨论了新技术在减少温室气体排放、提高资源利用效率和减少废物产生方面的潜力。最后,通过案例研究分析,得出了新技术合成尿素的经济评估和环境影响,为决策者提供了科学依据和指导,帮助他们理解不同技术解决方案的优势和劣势,选择最具竞争力和可行性的方案。

章节七:本章节探讨了电催化尿素合成(ESU)的应用前景和挑战。ESU在肥料工业、可再生能源储存、燃料电池和电化学能源领域、二氧化碳减排和碳循环利用、以及可持续发展和绿色化学方面具有重要性和广泛的应用潜力。然而,ESU在实际应用中还面临一些挑战,包括催化剂的稳定性、反应机理和动力学研究、电流效率和选择性、新型电极材料和电解质的研究、系统集成和工业应用等。未来的研究将集中在催化剂设计和优化、动力学和反应机理研究、新型电极材料和电解质的开发、系统集成和工业应用等方面,以推动ESU技术的发展,实现更高效、绿色和可持续的尿素生产,为农业、肥料工业和环境保护做出重要贡献。

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启示

电催化尿素合成(ESU)技术的发展为我们提供了一种将二氧化碳转化为有用化合物的新方法,这对于应对全球气候变化和推动绿色化学的发展具有重要意义。ESU技术通过电催化过程将二氧化碳和氨直接转化为尿素,这不仅有助于减少温室气体排放,还能为农业提供可持续的氮肥来源,从而支持可持续农业的发展。

此外,ESU技术在能源存储和转换领域的应用前景广阔。它可以将可再生能源如太阳能和风能转化为化学能,以尿素的形式储存起来,解决了可再生能源供应不稳定的问题。这种能源存储方式为实现能源的高效利用和优化能源结构提供了新的思路。

最后,ESU技术的成功实施需要跨学科的合作和创新。从催化剂的稳定性和效率,到反应机理的深入理解,再到电极材料和电解质的创新,每一个环节都是推动ESU技术向前发展的关键。此外,为了实现大规模工业应用,还需要考虑系统集成、成本效益和环境影响等因素,确保ESU技术在商业化过程中的竞争力和可持续性。

06

团队介绍

莫贞林,贵州大学资源与环境工程学院在读博士生,导师为刘宝军教授。主要从事固氮电催化材料的设计与开发。目前以第一作者在ACS Sustainable Chem. Eng.、Chem. Eng. J.等期刊上发表了五篇论文。其中高被引论文2篇,热点论文一篇。


 

牟金成,2020年获大连理工大学博士学位,现任贵州大学资源与环境工程学院校聘副教授。研究方向主要集中在环境功能材料的构建及其在(1)环境臭氧常温消除;(2)氮氧化物去除与资源化;(3)高级氧化技术与水体新污染物控制等领域中的应用。曾担任多个学术期刊审稿人。主持并参与多项国家重点研发计划和国家自然科学基金项目。在Chem. Eng. J.、ACS Catal.等期刊上发表学术论文20余篇,申请国家发明专利5项,其中2项已授权。

 

刘宝军,贵州大学资源与环境工程学院教授、博士生导师,贵州大学学科学术带头人。香港理工大学博士后奖学金基金获得者,教育部中西部高等学校青年骨干教师访问学者,第十七届贵州省青年科技奖和贵州省自然科学奖三等奖(排名第1)获得者,贵州大学“大北农”优秀教师奖获得者,中国能源学会专家委员会委员。主持国家重点研发计划子课题、国家自然科学基金项目,贵州省科技支撑项目、贵州省基础研究重点项目等10余项。发表学术论文60余篇,论文被引用2700余次,Google Scholar H因子27,申请发明专利6项,授权2项,出版学术专著2部。担任《International Journal of Photoenergy》和《Atmosphere》期刊客座主编,《Rare Metals》、《CleanMat》、《Environmental Functional Materials》和《中国给水排水》等期刊青年编委。
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文章信息

Zhenlin Mo, Jincheng Mu, Baojun Liu. Advances in electrocatalytic urea synthesis: from fundamentals to applications. Adv. Powder Mater. 3(2024)100245. https://doi.org/10.1016/j.apmate.2024.100245

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Advanced Powder Materials(先进粉体材料(英文))创刊于2022年1月,由中南大学与KeAi合作创办,粉末冶金国家重点实验室和粉末冶金国家工程研究中心承办的粉体材料领域的学术期刊。主编是黄伯云院士和Chain-Tsuan Liu院士。致力于发表国内外粉体材料领域及其交叉学科具有原创性和重要性的最新研究成果。

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