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研究背景
层状结构的Ruddlesden–Popper(RP)钙钛矿(RPP)因其优良的稳定性引起了光伏领域研究者的极大兴趣，为促进钙钛矿太阳能电池(PSC)技术的发展带来了希望。然而，二维(2D)或准二维的RP钙钛矿太阳能电池(PSCs)面临激子结合能大、电荷传输受阻和薄膜质量差等关键问题，限制了它们的光伏性能。庆幸地是，这些问题都可以通过合理设计RPPs的间隔阳离子结构来轻松解决。
Pengyun Liu, Xuejin Li, Tonghui Cai, Wei Xing*, Naitao Yang, Hamidreza Arandiyan, Zongping Shao, Shaobin Wang, Shaomin Liu*
https://doi.org/10.1007/s40820-024-01500-7
本文亮点
2. 阐明了设计有机间隔阳离子时应该考虑的关键因素。
3. 提出了在寻求高性能RP钙钛矿太阳能电池方面的实用的有机间隔阳离子结构设计策略。
内容简介
图文导读
I 引言
在回顾这一领域近期进展时，一些研究者特别强调了有机间隔阳离子工程在提高RP PSCs的光伏性能方面的重要性。然而，针对如何设计有机间隔阳离子以改善RP PSCs的性能，现在仍缺乏明确的分子结构设计策。基于此，本综述着重探讨如何合理设计有机间隔阳离子结构以提升RP PSCs的光伏性能。在本综述中，我们简要介绍了有机间隔阳离子在影响RPP结晶动力学、电荷传输能力和稳定性方面的重要作用，重点强调了有机间隔阳离子如何发挥作用以及对这些方面的影响。然后，我们聚焦有机间隔阳离子的结构设计，首先我们指出了在设计有机间隔阳离子时需考虑的一些重要因素。接着，我们提出了明确的有机间隔阳离子结构设计策略，旨在提升RP PSCs的光伏性能。最后，我们对RP PSCs的未来的发展提出了一些见解。
2.1 控制结晶动力学
有机间隔阳离子的结构刚性、尺寸和烷基链长度以及官能团类型对RPP薄膜的结晶过程，包括前驱体溶液化学、成核过程、结晶速率、晶体生长方向、相分布等方面有显著影响。
2.2 管理电荷传输能力
有机间隔阳离子的结构对RPP的面内和面外电子传输都有很大影响。面内传输主要指电荷在无机层内传输，其传输能力与[PbX₆]⁴⁻无机八面体的结构有关，有机间隔阳离子会影响无机八面体的畸变程度进而影响电荷在无机层内的传输。面外传输主要指电荷从一个无机层跨过有机层传输到另一个无机层，这种跨层的面外电荷传输主要受到有机障碍层宽度和能垒高度的影响，这两个方面与有机间隔阳离子的尺寸和能级结构是密不可分的。
2.3 影响RPP稳定性
RPP薄膜的稳定性受到间隔阳离子疏水性、晶格稳定性以及薄膜缺陷密度的影响，而间隔阳离子与这些方面密切相关。设计间隔阳离子结构使其具有更强的疏水性、与无机层形成更强的氢键、减少[PbX₆]⁴⁻无机八面体的畸变程度、以及在相邻有机层间形成更强的分子间相互作用力是增强RPP薄膜稳定性的可行途径。此外，调控有机间隔阳离子的结构，使其具有自钝化功能可以减少缺陷密度，有利于薄膜稳定性。
设计有机间隔阳离子结构时要着重考虑其空间构型、偶极矩大小和相邻有机层之间的分子间作用力，这些因素密切影响着有机间隔阳离子在调控结晶动力学、管理电荷传输和稳定性方面的作用。
3.2 有机间隔阳离子的结构设计策略
考虑到有机间隔阳离子在调控薄膜质量、优化光电性质和稳定性方面的重要作用，本文提出了明确的有机间隔阳离子结构设计策略，旨在助力RP PSCs实现高的光电转化效率和优异的稳定性。提出的五种策略以及所设计的间隔阳离子的结构如图1所示。
图1. 有机间隔阳离子的结构设计策略以及根据这些策略设计的有机间隔阳离子的化学结构。
策略一：在烷烃环或者芳烃环中引入杂原子(N、O、S、Se)
策略二：适当延长π-共轭长度(双键与苯环共轭、联苯结构、苯并结构)
策略三：丰富氨基端官能团 (=NH₂、-NH-、-F、-CH₃)
策略四：功能化非氨端 (-F、-Cl、-Br、-COOH、-CONH₂、-COO-、-S-、-OH)
策略五：调节烷基链长度/有机间隔离子尺寸 (调节碳数、引入双键或三键、直链变支链调节空间构型)
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