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基于NiOₓ的反式钙钛矿太阳能电池具有低成本、高效率和高稳定性的优点，在新一代光伏器件领域展现出巨大的潜力。由于空穴选择性接触(hole-selective contacts，HSCs)与钙钛矿活性层(perovskite active layer，PAL)之间存在着能级不匹配和界面缺陷等问题，进一步提升NiOₓ基反式钙钛矿太阳能电池的效率存在挑战。本文采用了界面级联结构和构建p型分子掺杂的二维/三维甲脒基三卤化物钙钛矿复合层的方法，不仅解决了能级不匹配和界面缺陷问题，提高了空穴提取和传输能力，而且减小HSCs/PAL界面层之间存在的非辐射复合。此外，P型分子F4TCNQ与二维/三维复合钙钛矿分子之间存在强烈的化学作用，形成新的卤素键和配位键，其对于抑制卤化物空位和寄生金属铅的形成起到了关键性作用。最终NiOₓ基反式钙钛矿光伏器件的光电转化效率超过23%，填充因子达到84%，开路电压达到1.162V，且经过封装后的器件在空气环境下连续光照1200小时后并未出现明显衰减。
Hole-Transport Management Enables 23% Efcient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells with 84% Fill Factor
Liming Liu, Yajie Ma, Yousheng Wang *, Qiaoyan Ma, Zixuan Wang, Zigan Yang, Meixiu Wan, Tahmineh Mahmoudi, Yoon-Bong Hahn, Yaohua Mai*
Nano-Micro Letters (2023)15: 117
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01088-4
本文亮点
1. 通过空穴传输层管理实现了渐变反式钙钛矿太阳能电池结构，旨在抑制界面缺陷引起的非辐射复合，以实现高效的空穴传输。
2. 基于NiOₓ的反式钙钛矿太阳能电池的光电转化效率超过23%，填充因子和开路电压达到0.84和1.162V。
内容简介
图文导读
通过图1a-b可以看到FTO/Li:NiOₓ、FTO/Li:NiOₓ/NiOₓ和FTO/Li:NiOₓ/NiOₓ/PTAA三种薄膜结构的电子特性。为了确认F4TCNQ添加剂有助于改善钙钛矿活性层(PAL)能级匹配问题，测试了3D、F4TCNQ-3D和F4TCNQ-2D-3D薄膜的Tauc图和UPS图(图1c-e)，从图1c中可以看出与原始3D (FA0.93MA0.07Pb(I0.92Br0.08)3-xClx)钙钛矿薄膜相比，加了F4TCNQ添加剂的钙钛矿复合薄膜的带隙更窄，其值为1.56 eV。图1d-e清楚地显示了三种钙钛矿薄膜的截止(Ecut-off)和费米能级(EF)能量区域，由此得出3D、F4TCNQ-3D和F4TCNQ-2D-3D钙钛矿薄膜的价带分别为-5.85 eV、-5.82 eV和-5.76 eV。从图1f的红色框图可以看出，p型接触的界面级联结构可以最大限度地减少空穴传输缺陷，其缺陷是由因空穴传输层(HTL)到TCO的能级不匹配而引起的。由于钙钛矿和F4TCNQ之间的价带接近，由此构建了渐变能级结构(见如图1f，蓝色虚线框)。从图1g-h可以看出，与原始钙钛矿薄膜相比，F4TCNQ-2D-3D钙钛矿复合薄膜具有高度定向和垂直排列的晶粒，这保证了电荷在垂直方向的有效传输。
图3. (a-d)I 3d、Pb 4f、N 1s和C 1s的XPS光谱图；(e-f)3D，F4TCNQ-3D/2D和F4TCNQ-2D-3D/2D钙钛矿薄膜分别在700-1680 cm⁻¹和2000-2500 cm⁻¹的FTIR光谱图；(g-h)通过DFT计算得到的F…I和N…Pb配位键的结合能；(i)2D/3D钙钛矿形成示意图，以及F4TCNQ和钙钛矿之间的F…I和N…Pb化学键合示意图。
IV 器件的光伏特性与工作稳定性
图4. (a-d)J-V曲线及EQE光谱图；(c-d)NiOₓ/3D、NiOₓ/F4TCNQ-2D-3D和Li:NiOₓ/NiOₓ/F4TCNQ-2D-3D的重复性统计图；(e)体钝化及界面修饰的器件在长时间运行下的JSC和SPO情况图；(f)NiOₓ/3D /PCBM/BCP，Li:NiOₓ/NiOₓ/PTAA/F4TCNQ-2D-3D /PCBM/BCPandLi:NiOₓ/NiOₓ/PTAA/F4TCNQ-2D-3D/C60/ALD-SnO2三种不同结构的封装器件在空气条件下的1-sun光照下，最大功率点输出功率的稳定性测试图。
作者简介
本文第一作者
本文通讯作者
▍主要研究成果
▍Email：wangys0120@jnu.edu.cn
本文通讯作者
▍主要研究成果
▍Email：yaohuamai@jnu.edu.cn
撰稿：原文作者
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