英文原题：Mass Transfer Analysis for Achieving High-Rate Lithium-Air Batteries
通讯作者：张新波，中国科学院长春应用化学研究所；黄岗，中国科学院长春应用化学研究所
作者：Yu-Long Liang (梁羽隆), Yue Yu (于越), Zi-Wei Li (李紫微), Jun-Min Yan (鄢俊敏), Gang Huang (黄岗), Xin-Bo Zhang (张新波)
背景介绍
在锂离子电池的潜在替代者中，锂空气电池（LABs）凭借其高理论能量密度（~3500 Wh kg–1）受到了研究者的广泛关注。然而，LABs较差的倍率性能是制约其实际应用的关键瓶颈之一。通常认为LABs的倍率性能受限于其缓慢的传质过程，而非电极动力学。为此，本文详细地分析了离子及氧气的传递过程，希望可为读者能提供LABs内物质传递的全面理解。
图文解读
如图1所示，由于迁移数不为1，电池内一定比例的离子通过扩散传递，而非全部通过电迁移传递。当体系达到稳态时，电极反应消耗（产生）锂离子的速率与电解液中锂离子的传递速率相当，而阴离子则在正负极之间循环传递。因此，选择高Li+传递效率的电解液需考虑如下四个关键因素：Li+的电导率（决定了Li+电迁移的难易程度）、Li+的迁移数（决定了Li+通过电迁移与扩散传递的比例）、Li+的扩散系数及锂盐的溶解度（二者共同决定了Li+通过扩散传递的难易程度）。
图1. (a)充电过程的电路结构及离子传递示意图；(b,c) 液接电势形成过程示意图；(d) 阳离子的传递；(e) 阴离子的传递。
尖端效应是曲率的函数，在曲率为正的地方电场增强，曲率为负的地方电场削弱。图2从对尖端效应的讨论出发，分析了电极内部的电场分布。可以认为，在通常的电解液浓度下，电极表面的尖端效应并不显著，电场在电极表面均匀分布。
图2. (a-c) 从尖端效应到多孔电极内部电场分布的推理；(d) 高浓度电解液中电极表面电场可能的分布。
如图3所示，电解液过量会阻碍氧气的传递，电解液过少则不利于锂离子的传递，理想的电解液加入量应保障正极处内形成丰富的三相界面。LABs中氧气的传递可以分为三个阶段：一是在气相中传递以靠近气相与电解液的界面；二是穿过该界面；三是在液相内部传递，进而向电极表面移动。
图3. 锂氧气电池浸润状态示意图：(a) 淹没，(b) 润湿，(c) 干涸，(d) 三相界面的示意图及(e) 氧气传递的三个阶段。
总结/展望
本论文系统地分析了LABs中离子和氧气的传递过程，以为提高LABs倍率性能指出可能的有效策略，进而推动其实用化进程。
相关论文发表在期刊ACS Nano上，吉林大学博士研究生梁羽隆以及滑铁卢大学博士后于越为文章共同第一作者，中国科学院长春应用化学研究所的张新波研究员以及黄岗研究员为文章通讯作者。
通讯作者信息：
张新波 研究员
张新波，中国科学院长春应用化学研究所研究员，博士生导师，稀土资源利用国家重点实验室主任，国家自然科学基金委“杰出青年基金”获得者。目前担任中国稀土学会副理事长、吉林省化学会副理事长、吉林省分析测试技术学会副理事长等学术兼职。主要从事高比能化学电源研究，设计、开发了具完全自主知识产权的高比能高安全锂金属固态电池(420-750 Wh/kg)、锂氟化碳电池(900 Wh/kg)及锂空气电池(1500 Wh/kg)，研究成果入选“2014年中国稀土十大科技新闻”。已在Nat. Chem.、Nat. Energy、Nat. Synth.、Chem、Joule等期刊上以第一作者或通讯作者发表SCI论文210余篇，他引33000余次，论文引用H因子为100。多篇论文被Nature和Science等期刊亮点报道；申请国家发明专利36项(19项已授权)，日本专利2项。承担国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项、国家自然科学基金重点项目等科研课题。获中国科学院高层次人才项目、国家基金委“优秀青年基金”、国家“万人计划-青年拔尖人才”、科技部“中青年科技创新领军人才”、国家基金委“杰出青年科学基金”、国家“万人计划-科技创新领军人才”支持和吉林省自然科学一等奖（第1完成人）及第五届“科学探索奖”（2023年）。
黄岗 研究员
黄岗，中国科学院长春应用化学研究所研究员，博士生导师，主要从事先进电池材料与器件领域特别是金属-空气电池关键材料的基础研究和技术开发方面的相关工作。在JACS、Adv. Mater、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上发表SCI论文70余篇，h因子41。曾获国家级青年人才计划项目支持，并连续三年入选斯坦福大学发布的“全球前2%顶尖科学家”榜单（2021-2023），担任Science Bulletin、Chinese Chemical Letters期刊编委及Materials Today Energy、Materials Research Letters等期刊的青年编委。曾先后承担或参与国家重点研发计划、基金委面上项目、吉林省自然科学基金联合基金项目和长春市科技计划项目重点研发计划等项目。
课题组主页：
http://cn.energy.ciac.jl.cn
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ACS Nano 2024, ASAP
Publication Date: June 24, 2024
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c04529
© 2024 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Xiaodong Chen
Nanyang Technological University
ACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外，该期刊致力于促进科学家之间的交流，开发新的研究机会，通过新发现来推动领域的发展。
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