在光学研究中，非线性光学效应几乎无处不在，其是研究光与物质作用过程中不可避免的话题，也一直是光学研究的前沿热点。然而，以二阶非线性为例，在光与非线性晶体相互作用的过程中，由于基频光与倍频光之间存在的相位失配，使得一般情况下的非线性过程具有极低的效率。尽管角度匹配、温度匹配等方法可以解决部分相位失配的问题，从而提高非线性效率，但其在非线性过程的调控方面仍然缺乏一定灵活性。随着准相位匹配技术的出现，由于经过周期极化后的非线性晶体产生的倒格矢补偿了原本存在的相位失配，使得非线性过程具有较高的效率。同时，由于准相位匹配过程中的倒格矢可以人为控制，这使得非线性过程具有更多可调控范围，也引发更多新奇的现象。![]()
图1 相位失配和相位匹配时的非线性效率对比。
如图1所示为相位失配和相位匹配时的非线性效率对比，明显可以看出，准相位匹配过程显著提高了效率。
在传统的周期极化（畴反转）技术中，往往采用电极化的方法。其优点在于畴结构从-Z面到Z面贯穿整个晶体，极化比较彻底。而缺点则是掩膜板不能做到很小，限制了畴的尺寸，并且需要多种工艺结合，步骤繁多。随后也出现一些激光辅助极化的方法，但仍然离不开电极的制作以及电极化中用到的工艺。2018年，澳大利亚国立大学与南京大学同一时间在Nature Photonics背靠背发表了基于飞秒激光极化技术制备三维非线性光子晶体的论文（如图2）[1,2]，开启了三维非线性光子晶体的时代。
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图2 在Nature Photonics背靠背发文。
值得一提的是，在此之前，澳大利亚国立大学盛艳老师课题组首次发表了基于全光飞秒极化的畴反转技术[3]，而南京大学闵乃本先生更是非线性光子晶体概念提出者，祝世宁老师课题组继承和发扬了闵老先生的事业，在此领域深耕多年。Nature Photonics称该相关工作开创了非线性光子晶体新维度（如图3）。
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图3 官方评论。
随后，祝世宁老师、肖敏老师、张勇老师及其合作者在此基础上相继发表了基于三维非线性光子晶体实现光束整形[4]、非线性全息[5]的工作，包括盛艳老师课题组也发表了基于其前期基础发表了关于非线性光束整形的工作[6]。这开启了光场非线性调控的新时代。而在2022年，南京大学课题组进一步将三维畴尺寸缩小到纳米量级，为更多非线性光学应用提供了广阔前景[7]。
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图4 基于飞秒直写制备的三维纳米畴[7]。
[1] Xu, T., Switkowski, K., Chen, X., Liu, S., Koynov, K., Yu, H., Zhang, H., Wang, J., Sheng, Y. and Krolikowski, W., 2018. Three-dimensional nonlinear photonic crystal in ferroelectric barium calcium titanate. Nature Photonics, 12(10), pp.591-595.
[2] Wei, D., Wang, C., Wang, H., Hu, X., Wei, D., Fang, X., Zhang, Y., Wu, D., Hu, Y., Li, J. and Zhu, S., 2018. Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal. Nature Photonics, 12(10), pp.596-600.[3] Chen, X., Karpinski, P., Shvedov, V., Boes, A., Mitchell, A., Krolikowski, W. and Sheng, Y., 2016. Quasi-phase matching via femtosecond laser-induced domain inversion in lithium niobate waveguides. Optics Letters, 41(11), pp.2410-2413.
[4] Wei, D., Wang, C., Xu, X., Wang, H., Hu, Y., Chen, P., Li, J., Zhu, Y., Xin, C., Hu, X. and Zhang, Y., 2019. Efficient nonlinear beam shaping in three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystals. Nature communications, 10(1), p.4193.[5] Chen, P., Xu, X., Wang, T., Zhou, C., Wei, D., Ma, J., Guo, J., Cui, X., Cheng, X., Xie, C. and Zhang, S., 2023. Laser nanoprinting of 3D nonlinear holograms beyond 25000 pixels-per-inch for inter-wavelength-band information processing. Nature Communications, 14(1), p.5523.
[6] Liu, S., Switkowski, K., Xu, C., Tian, J., Wang, B., Lu, P., Krolikowski, W. and Sheng, Y., 2019. Nonlinear wavefront shaping with optically induced three-dimensional nonlinear photonic crystals. Nature communications, 10(1), p.3208.[7] Xu, X., Wang, T., Chen, P., Zhou, C., Ma, J., Wei, D., Wang, H., Niu, B., Fang, X., Wu, D. and Zhu, S., 2022. Femtosecond laser writing of lithium niobate ferroelectric nanodomains. Nature, 609(7927), pp.496-501.
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