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文章通过实验研究了在非线性光学晶体中，当入射光为圆偏振时，产生的第二谐波（SH）的自旋-轨道角动量（SAM）谱的级联现象。该现象发生在具有三重旋转对称性的晶体中，基于非线性光学过程，可以从单个基态产生四个不同的自旋-轨道光学状态。实验首先验证了在共轴情况下，采用聚焦和发散的光线作为泵浦源，能够实现不同自旋-轨道状态的第二谐波生成。进一步地，通过对生成的SH进行高维分析，揭示了通过两次自旋-轨道相互作用过程，可以实现从单个基态向四个不同自旋-轨道状态的转换。这些发现不仅扩展了非线性光学的基础理论，也为设计新型光子学器件和量子信息处理提供了新的思路。此外，文中还讨论了这种方法在高阶调制、多态光学磁化以及量子信息处理中的潜在应用。1、研究了非线性光学过程中的自旋轨道耦合和波混频现象。
2、实验中使用了一个具有C3v对称性的晶体，并发现了一些新的角动量状态。
3、对于高次谐波产生，存在一些已知的偏振选择规则。
4、在非傍轴情况下，实验展示了轴对称的谐波强度分布。
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图1 具有自旋选择性的二次谐波产生[1]。
文章介绍了光学中的角动量与非线性光学的相互作用。通过研究在具有三重对称性的晶体中，使用圆偏振光进行第二阶非线性光学实验，发现了光学角动量与非线性光学的丰富现象。实验结果表明，在不依赖于人工结构的情况下，可以生成多个光学态，并且这些态可以通过光学角动量来控制。这一发现对于理解光学角动量的本质以及设计新型光学器件具有重要意义。文章展示了如何利用偏振光和非线性光学效应产生高阶谐波，并且研究了高阶谐波的自旋轨道耦合性质。实验结果表明，在特定条件下，可以观察到高阶谐波中的自旋轨道角动量状态变化。为了定量地测量高阶谐波的自旋轨道角动量，需要使用特殊的检测方案。这个过程涉及到对不同自旋轨道角动量态的分离和识别。虽然实验结果并不完全符合理论预测，但仍然提供了有关高阶谐波自旋轨道性质的重要信息。![]()
图2 自旋-轨道角动量级联[1]。
文章讨论了光学晶体中的高次谐波过程和离轴角动量的相互作用。通过研究不同旋转对称性下的光子态，作者得出了产生高次谐波的圆形偏振选择规则，并且预测了非偏轴情况下光子态的变化规律。此外，作者还提出了利用光学晶体进行多态光学控制的可能性，这将有助于在量子信息处理、频率依赖角动量光脉冲等领域得到应用。虽然本文的研究对象是光学晶体，但其研究成果也可以应用于二维超晶格等其他材料体系。
作者介绍了光学中的非线性效应和光的自旋轨道耦合现象。通过介绍一些实验和理论研究，阐述了这些现象的基本原理和应用价值。其中提到了利用非线性晶体实现高阶Bessel涡旋束的生成、非线性波前调制等技术，以及利用量子材料实现量子态的控制和测量等前沿领域。此外，还讨论了一些与这些现象相关的物理概念和技术手段，如光学相位匹配、极化控制等。此外，作者通过实验研究了沿c轴的B-BBO晶体中线性自旋-轨道相互作用和倍频过程，并探讨了弱聚焦（准直）情况下的基础波和第二谐波的传播特性。实验使用了一台脉冲宽度约为250fs、重复频率为80MHz、中心波长为820nm的飞秒激光器作为泵浦源，并利用液态晶体聚合物半波片等器件制备出不同轨道状态的基础波。实验结果表明，在弱聚焦情况下，基础波的输入功率为2.8mW时，倍频效率可达到8.2×10^-8。
参考文献：
[1] Tang, Y., Li, K., Zhang, X., Deng, J., Li, G. and Brasselet, E., 2020. Harmonic spin–orbit angular momentum cascade in nonlinear optical crystals. Nature Photonics, 14(11), pp.658-662.
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