介质/有机多层膜间近场热辐射实验
文摘
科学
2024-10-11 10:35
山东
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论文信息：
Lu Lu, Bo Zhang, Mingjian He, Jinlin Song, Qiang Cheng. Experimental observation of near-field thermal radiation between dielectric/organic multilayers, International Journal of Thermal Sciences,2024论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.ijthermalsci.2024.109390
随着纳米技术的飞速发展，纳米级器件已广泛应用于计算、通信、能源利用等各个领域。在这些器件中，近场热辐射（NFTR）因其在纳米级能量利用和转换方面的巨大应用潜力而备受关注。然而，由于微纳结构的制造在很大程度上依赖于衬底的特性，这使其成为确保样品完整性的技术瓶颈，因此仍然存在挑战。为了减少在 NFTR 中使用衬底的要求，我们建议将有机材料引入多层结构中以改变表面轮廓，并实验研究了由 SiO2 和光刻胶 ROL-7133 组成的两个电介质/有机多层之间的 NFTR，间隙间距为 ~200 nm。发现六层 SiO2/光刻胶测得的超过黑体极限的热通量增强是 ~5 倍，而具有更厚 SiO2 的两层配置表现出 ~12 倍的增强。通过分散关系分析了传热增强背后的潜在物理机械。此外，光刻胶层的变化被证明可以明显地调节 NFTR。这些发现有助于 NFTR 更可行的应用，并有望激发对自适应纳米级器件的进一步见解。
我们研究了在Si衬底上由六层SiO2/光刻胶ROL-7133制成的一对介电/有机多层膜之间的NFTR(图1a)，其间隙间距约为200 nm。考虑到一般表面粗糙度和晶圆翘曲，在1 × 1 cm2的板-板结构中，200 nm的间隙距离是可行的，并且足够大，可以保证平行度。晶圆片经过退火以减弱切割产生的弓，具体的工艺和特征可以在补充信息中找到。此外，我们利用FTIR估计了真空间隙间距并检查了平行度，这是通过使用光谱平均方法寻找测量和计算的反射率曲线的最小差来实现的。本研究设定发射极温度T1高于接收温度T2 (288 K)。衬底为电阻率> 10000 Ω cm的本征硅，通过自旋镀膜在衬底上形成厚度约1500 nm的光刻胶层。基于自旋镀膜方法，光刻胶在基材的四个边缘处具有较厚的厚度，因此进行光刻工艺，在后续的开发中去除边缘处的光刻胶。通过这样做，衬底Si的表面粗糙度被光刻胶层的表面粗糙度所取代，因此后续工艺更多地取决于自旋涂层的结果，而不是衬底的性质。采用PECVD法制备了厚度为23 nm的SiO2层。然后，我们在Si衬底上测量了两层SiO2/光刻胶ROL-7133的表面粗糙度。在构建多层时，这些步骤根据层数的不同而重复。然后采用标准光刻工艺在接收器的四个角制作四个光刻胶柱，高度约为230 nm，通过我们之前的工作中描述的反应离子蚀刻实现。光刻胶柱高度略大于200nm的原因是要考虑光刻胶在外力作用下的弹性变形。这些桩的直径约为25 μm。图1b为Si上六层SiO2/光刻胶制作过程的照相图，其中明显的三个步骤来源于光刻胶的光刻工艺。为了更直观地表征表面，图1c用金相显微镜观察了Si表面的单层光刻胶，左上角的条形图案是由于无掩模光刻过程中设置的步距造成的。
图1，描述了一对介电/有机多层膜之间的NFTR和实验装置。（a）当温度分别为T1和T2时，六层SiO2/光刻胶间距为d的NFTR示意图。黄色箭头表示NFTR的热流密度。（b）样品照片图。（c）Si上光刻胶层的光学图像，该层位于左上角。（d）NFTR测量设置。热电偶1、2、3的温度分别在对应分量的右侧标记为Th、T1、T2。（e）实验装置等效热电路。Pi、Pr、Pc、Po分别表示输入功率、近场辐射热流密度、传导热流密度和输出功率。Rr、Rc、RCu和Rg是由NFTR、热传导、铜片(带浸入式热电偶)和硅脂产生的热阻。NFTR装置设计集成了四个基本模块，即真空系统、压力控制模块、温度控制系统和热通量测量模块。NFTR测量装置的主要组件如图1d所示，其中一个力传感器用于控制施加的力，热电偶1浸入铜片中以监测加热器的反馈温度Th，加热器由一个面积为1 × 1cm2的陶瓷加热板组成。发射极T1的温度超过接收器T2的温度，而六层SiO2/光刻胶之间的NFTR显示在右侧，放大视图如图1a所示。用灵敏度<0.3 μV W−1 m−2的热流计(HS- 10, Captec)测量了近场辐射热流和传导热流，详细的校准过程在我们之前的工作中有详细的描述。为了保证接收器的快速冷却，同时采用了TEC和散热器。所有这些组件都被封闭在真空室(<10−3 Pa)中，有效地消除了空气传导传热对测量热通量的任何影响。此外，在发射器和接收器的背面涂上厚度约为数百微米的银膏，以避免加热器和热电偶等元件的干扰。考虑到组件的表面积比其厚度大得多，我们采用一维传热模型来准确描述热流模型。实验装置的等效热电路如图1e所示，其中温度Th、T1、T2与图1d对应。在热流通量计的标定过程中，导出了由RCu(铜的热阻)和Rg(硅脂的热阻)组成的Th与T1之间的热阻为0.615 K W−1，该热阻也存在于铜与发射器/接收器的界面中。Rr和Rc分别是由于发射端和接收端之间的NFTR和光刻胶柱的热传导引起的热阻。Pi、Pr、Pc、Po分别代表NFTR的输入功率、热流密度、传导热流密度和输出功率，用热流密度计测量Po = Pr + Pc。在测量SiO2/光刻胶多层膜之间的NFTR之前，我们首先进行了样品表征。本文通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量的实验透射光谱与理论曲线的比较，采用最小二乘法确定了ROL-7133的介电常数(εR)。如图2a所示，εR的实部和虚部分别用黑色线和红色线表示，ROL-7133在Si上的实验和理论透过率光谱如图2a插图所示。
图2，样品的表征。（a）ROL -7133的介电常数(εR)由实测透射率反演，其中黑线和红线分别表示εR的实部和虚部。插图显示了Si上一层ROL-7133的测量(红线)和拟合(蓝线)透光率。（b）光刻胶层的表面轮廓。紫色和蓝色区域分别代表Si衬底和光刻胶的轮廓。光刻胶厚度为1590 nm。（c） SiO2沉积在Si上的厚度，其中紫色和蓝色区域代表SiO2和Si的剖面。然后我们测量了光刻胶层的表面轮廓，因为这一层改变了衬底Si的物理性质。光刻胶(蓝色区域)在Si(紫色区域)上的曲线由触笔轮廓仪测量，如图2b所示。结果表明，样品的几何特性主要取决于光刻胶层的表面轮廓，而不是下面的Si衬底。因此，光刻胶削弱了NFTR在衬底方面的适用要求。光刻胶的厚度为1590 nm，通过分析蓝色和紫色区域的差异得到。虽然与1500 nm的设计值存在差异，但在这些情况下计算的热通量差异可以忽略不计，如下面的计算结果所示。蓝色区域196 μm、253 μm、310 μm和366 μm处的4个小峰来自于无掩模光刻的步距集合，在图1c中也可以观察到。图2c中的步骤表示SiO2的厚度约为25 nm，在使用PECVD沉积SiO2的过程中，在Si衬底上覆盖晶圆。通过对多个样品的测量，确定SiO2的平均厚度为23 nm，在100℃温度下沉积速率为41 ~ 50 nm/min。在T2 = 288 K不变的情况下，不同温度下的理论和实验辐射热通量(ΔT)如图3所示。近场辐射热流密度由测量的总热流密度减去传导热流密度得到，即Pr = Po−Pc，其中Po为热流密度计测量的输出热流密度，Pc为传导热流密度，具体方法见方法。图3a中的Qrad由Qrad = Pr/S计算得到，其中S为样品的表面积。我们测量了不同周期组成的多层膜之间的NFTR如图3a所示，其中N = 2、N = 4和N = 6分别代表两层、四层和六层SiO2/光刻胶多层膜。每个实验点都是稳态传热过程中数百次独立测量的平均值。除了四个光刻胶柱外，整个传热区域内没有其他物理接触。由于发射机和接收机相互接触时，热通量计和热电偶信号会同时发生超调，在此过程中发射机和接收机的温度会迅速收敛。由于SiO2层厚度的不确定性和温度的不确定性，彩色带给出了NFTR的理论预测。在黑体极限η = Qrad/Qb上，六层SiO2/光刻胶的NFTR增强为~5，四层和两层SiO2/光刻胶的NFTR增强为~4。热通量随着周期数的减少而下降，尽管变化幅度相对较小。当N = 4和N = 6时，样品的热流密度差异不显著，因此部分不确定键重叠，说明间隙间距对辐射换热的影响显著。为了更清晰地展示观测到的变化，我们在图3b中给出了相应的光谱热通量(q)，从中我们可以看出，周期的增加导致两个峰内的热通量大小增大。图3c显示了两层SiO2/光刻胶的归一化透射系数，其中明亮带与光谱热通量的峰值吻合得很好，这是由于SiO2的SPhPs激发所致。通过寻找透射系数分母的最小值得到的色散关系用棕色虚线表示，这也可以解释光谱热通量的增强。请注意，四层和六层SiO2/光刻胶多层的归一化透射系数与两层SiO2/光刻胶的归一化透射系数相似，尽管这里没有显示。![]()
图3，测量并计算不同时期样品间的NFTR。（a）不同结构t ~23 nm，间隙间距d ~200 nm， ΔT的热流密度在5 ~ 40 K之间变化。实验数据用点表示，理论预测用色带表示(t = 20 - 25 nm, t =±0.5 K)，实验数据中的误差条表示间隙间距距离的不确定性(d = 200±20 nm)。（b）t = 23 nm和ΔT = 40 k时不同结构的光谱热通量。（c）两层SiO2/光刻胶的归一化透射系数和色散关系。
图4a显示了不同SiO2厚度对两层SiO2/光刻胶多层NFTR的影响。当t = 100 nm和200 nm时，NFTR在黑体极限η值分别为~8和~12时的增强，远远超过t = 23 nm时两层SiO2/光刻胶多层膜的增强。在厚度为100 nm和200 nm的两层SiO2/光刻胶结构中，传导热流密度Pc分别占总热流密度的26%和20%。彩色带在温度较低时高度较大，说明温度不确定度对ΔT小时传热的影响较大。NFTR显著增强的原因如图4b所示，其中急剧增加的峰值是由于SiO2的强耦合SPhPs激发的。从图4c可以看出，SiO2的SPhPs覆盖的明亮频率范围更宽，数值也更大，这是由于SiO2的厚度比图3c更厚。因此，SiO2层的周期和厚度都可以调节多层间的NFTR，而厚度对热流密度的影响强于周期。
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图4，测量和计算SiO2厚度较厚样品之间的NFTR。（a）当t = 100 nm和200 nm时，两层SiO2/光刻胶经黑体极限归一化后的增强热流密度。彩色乐队代表理论热通量与不确定的厚度(t = 90 - 110 nm紫色乐队和t = 180 - 220 nm为蓝带)和温度(t =±0.5 K)。误差线的热通量占d = 200±20 nm （b）相应的光谱热通量的两层二氧化硅/光致抗蚀剂t = 100 nm和200 nm当Δt = 40 K （c）两层二氧化硅/光致抗蚀剂的规范化透射系数t = 200nm。
由于光刻胶会影响表面的性能，我们对通过改变光刻胶层厚度来调节NFTR的潜力很感兴趣。因此，我们采用六层SiO2/光刻胶结构进行理论研究，探讨光刻胶ROL-7133 (tROL-7133)厚度对NFTR的影响，如图5所示。在图2b中，我们已经证明光刻胶的测量厚度约为1590 nm，偏离了其预期的1500 nm的设计值。为了更好地说明加工造成的厚度偏差的影响，计算得到的不同厚度的六层SiO2/光刻胶(tROL-7133 = 1500 nm和1590 nm)之间的Qrad分别用蓝色点和紫色点表示。可以看出图5中的紫色点与蓝色点几乎重合，说明在这种情况下，90 nm的视差对Qrad的影响可以忽略不计。此外，与tROL-7133 = 1500 nm的Qrad相比，我们观察到较薄的tROL-7133 = 15 nm(红点表示)和150 nm(绿点表示)光刻胶膜的Qrad下降，大约是黑体极限的4倍和3.5倍。因此，tROL-7133的剧烈变化导致了NFTR的明显调制。图5，计算了厚度为tROL-7133 = 15 nm、150 nm、1500 nm和1590 nm的六层SiO2/光刻胶的近场辐射热通量。SiO2厚度t = 23 nm，间隙间距d = 200 nm， ΔT在5-40 K之间变化。
本研究的实验结果和分析表明，由SiO2和光刻胶ROL -7133层组成的介电/有机多层膜可以在~200 nm的间隙距离上实现NFTR的显著调制。光致抗蚀剂层的表面轮廓表明，NFTR的测量更多地依赖于光致抗蚀剂层的自旋镀膜和光刻工艺，从而减弱了基材几何特性的影响。在t = 23 nm的六层SiO2/光刻胶结构中，由SPhPs耦合主导的热流密度约为黑体极限的5倍。在两层SiO2/光刻胶结构中，t = 100 nm和200 nm的厚度对热流密度有显著影响，NFTR分别提高了~8倍和~12倍。结果表明，随着SiO2的周期和厚度的增加，多层膜间的NFTR增强，且增强的主要原因是在较宽的频率范围内传输系数较高。由于光刻胶层极大地改变了衬底的表面性质，我们还研究了光刻胶厚度从几十到几千个量级对NFTR的影响，揭示了不同的调制效应。本研究旨在减少在NFTR中使用衬底的要求，并为控制NFTR的自适应方法提供有价值的见解，从而有助于在未来的纳米级器件中实现基于辐射的热管理、能量转换和利用。
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