转自 FUTUR远见
近期，北京大学王新强教授团队在「Nature Communications」期刊上发表了题为「Atomic-scale visualization of defect-induced localized vibrations in GaN」的最新论文。研究者们采用了先进的扫描透射电子显微镜（STEM）和电子能量损失谱（EELS）技术，对氮化镓中的棱柱堆垛层错（PSF）进行了详细的声子振动模式表征。
研究背景
随着电子器件向高功率和高密度的发展，III-氮化物半导体材料由于其优异的电子和热性能，逐渐引起了科学家的广泛关注。特别是氮化镓（GaN）因其宽禁带、高击穿场强和高电子迁移率等特性，在功率电子和光电子器件领域发挥着重要作用。然而，随着器件尺寸的不断缩小和功率密度的提升，如何有效进行热管理成为了一个重大研究难题。热传导是确保器件性能和寿命的关键因素，而在III-氮化物中，热传导主要依赖声子。然而，由于III-氮化物通常外延生长在与之晶格失配较大的衬底（如蓝宝石或硅）上，界面处常出现大量结构缺陷，如堆垛层错、位错等。这些缺陷会显著降低材料的热导率，限制声子传输，从而影响器件的散热性能。因此，深入理解缺陷对声子行为及热传输的影响，对于设计高效热管理的III-氮化物基器件至关重要。
其中，声子与缺陷的相互作用机制是当前热传导研究中的难题之一。缺陷的存在破坏了晶体的周期性，导致声子散射增加，进而影响热传导性能。尤其是，对于纳米尺度的缺陷，如晶界、位错、堆垛层错等，传统的热传导表征方法（如拉曼光谱）由于分辨率限制，难以对这些局域缺陷的声子行为进行精确测量。此外，声子在缺陷处的行为受多种复杂因素影响，如晶格畸变、局域振动模式等，如何将这些影响量化并与缺陷结构相关联，仍是一个具有挑战性的课题。
研究内容
为了解决这一问题，北京大学王新强教授团队采用了先进的扫描透射电子显微镜（STEM）和电子能量损失谱（EELS）技术，对氮化镓中的棱柱堆垛层错（PSF）进行了详细的声子振动模式表征。PSF是一种常见的平面缺陷，具有比其他扩展缺陷更好的周期性。通过结合实验和从头计算，研究者们首次在纳米尺度上直接观测到了PSF中的三种声子模式：局域缺陷模式（LDM）、受限体模式（CBM）和完全扩展模式（FEM）。
其中，LDM主要源自PSF中心原子的振动，CBM存在于缺陷两侧的原子中，而FEM则在整个系统中扩展。研究还发现，PSF中的声子能量间隙较缺陷-free氮化镓更小，声学声速降低，这表明PSF中的声子散射增强，导致热阻增大。这一研究为缺陷与声子相互作用的理解提供了新的见解，有助于进一步优化氮化镓基器件的热管理性能。
图文导读
本文通过扫描透射电子显微镜（STEM）和电子能量损失谱（EELS）等先进仪器和表征手段，发现了GaN中棱柱堆垛层错（PSF）附近的缺陷声子模式，从而揭示了声子行为在扩展缺陷附近的微观特征。STEM技术的高分辨率成像能力使研究者能够准确地观察到PSF的原子结构，并进一步通过EELS分析获取了与声子相关的能量损失数据。这一过程为研究者理解GaN材料中的声子特性提供了重要基础。
针对声子行为和扩展缺陷的复杂现象，研究者通过微观机理表征，获得了PSF区域内声子的详细信息。EELS数据与基于密度泛函理论（DFT）计算的声子密度态（DOS）进行了深入比较，得到了与PSF相关的三种声子模式：局限于PSF的声子模式（LDMs）、局限于体材料的声子模式（CBMs），以及扩展到两者之间的声子模式（FEMs）。通过对声子色散的测量，研究者发现声学和光学分支之间的能隙在PSF中显著减小，这一现象与LDM的存在密切相关，提示了声子-声子散射在PSF区域可能更为显著，进而为声子管理提供了新的思路。
在此基础上，通过4D-EELS技术的应用，研究者能够获取到关于PSF及其周边声子行为的更为细致的数据。该技术不仅提高了信噪比，避免了强中心衍射点的影响，还为研究者提供了对声子色散特性的深刻见解。这些表征手段的结合，使研究者得以从微观层面研究声子行为，深入挖掘PSF对声子特性的影响。
总之，经过STEM和EELS等多种表征手段的深入分析，研究者明确了GaN中扩展缺陷的声子行为，进而为制备具有优异声学性能的新材料奠定了基础。特别是研究者在研究中发现的声子模式对理解材料的热管理和声子工程具有重要意义，这一发现推动了GaN材料在电子器件和光电器件领域的进一步应用与发展。通过对声子行为的深入理解，研究者为未来在缺陷工程、材料优化和新材料开发等方面提供了理论支持和实践指导，促进了相关技术的进步。
图 1 | 实验装置与棱柱堆垛缺陷（PSF）结构。
图 2 | 三种不同的PSF模型及其相应的计算。
图 3 | PSF 轴上 EELS 测量和计算。
图 4 | GaN PSF 的实验和模拟声子色散。
科学启迪
本文通过STEM-EELS技术可视化了GaN中棱柱堆垛层错（PSF）附近的缺陷声子模式。通过将EELS数据与三种可能的PSF模型（DPB-I、DPB*-I 和 IDB-I）的DFT推导声子密度态（DOS）及计算的能量学结果进行比较，研究者得出结论，PSF的原子结构为DPB*-I。通过实验和理论结果的比较，揭示了三种与PSF相关的声子模式：局限于PSF的声子模式（LDMs）、局限于体材料的声子模式（CBMs），以及扩展到两者之间的声子模式（FEMs）。
此外，研究者使用4D-EELS测量了PSF附近和PSF处的声子色散。声学（以及折叠声学类模式）与光学分支之间的能隙在PSF中减小，这是由于LDM的存在，表明PSF处声子-声子散射可能比在缺陷-free GaN中更强。此外，从半定量测量拟合中确定的平均声速，在PSF中约为缺陷-free GaN的74%，这一结果得到了DFT计算的支持。研究者推测，这里检测到的声子行为可能适用于类似的扩展缺陷，如边缘位错。此前并未有实验检测到仅扩展在缺陷一侧的声子模式，这与氮化硼与钻石界面上的部分扩展模式相似。这是由于PSF两侧的高对称性，区别于两种不同材料之间的界面。进一步的探索仍然是必要的，以检测对称破缺的缺陷，这些缺陷通常表现出强烈的应变场，且难以可视化。
文章链接（点击「阅读原文」）：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53394-z
