探索镧系荧光上转换(UC)已成为拓展硅太阳能电池(SSCs)近红外(NIR)响应区域的一种有前景策略。然而，传统UC材料的近红外激发带宽较窄、激发峰位单一，同时UC荧光量子产率较低，这严重阻碍了其在标准光照条件下的实际应用。近日，吉林大学宋宏伟教授等人与大连民族大学徐文教授合作在国际光学顶尖期刊《Light: Science & Applications》发表题为："A multiband NIR upconversion core-shell design for enhanced light harvesting of silicon solar cells"的研究论文，该工作报道了一种基于Ln3+/Yb3+掺杂核壳上转换纳米粒子(Ln/Yb-UCNPs, Ln3+=Ho3+, Er3+, Tm3+)的高效多波段UC系统设计。该设计将Ln3+离子掺入不同的Ln/Yb-UCNPs层中，作为不同光谱范围的NIR吸收剂，实现了1100-2200 nm范围内的宽多波段吸收，聚合带宽约为500nm。并且发现Yb3+与其他Ln3+ (Ho3+， Er3+， Tm3+)之间能量传递和交叉弛豫的协同相互作用，促进了Yb3+离子的合成电子泵浦(SEP)效应，能够有效地将电子从Ln3+的低激发态转移到Yb3+的激发态，从而提高纳米材料的UC效率，在SSCs的最佳响应区域内产生强烈的~980nm的发光，从而显着提高了SSCs的整体性能。该工作解决了UCNPs耦合SSCs的瓶颈，并引入了一种可行的方法来扩展SSCs的近红外响应。
吉林大学博士研究生王玥为该篇论文的第一作者，吉林大学宋宏伟教授、大连民族大学徐文教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家科技重点项目、国家自然科学基金、吉林省自然科学基金、辽宁兴辽杰出人才基金、以及瑞典战略研究基金会的资助。
研究背景
受硅基材料带隙的限制，SSCs的最大吸收波长约为1100nm，这无疑造成了巨大的光能损失。据统计未被SSCs吸收的近红外光能约占整体太阳光总能量的20%，这是导致目前硅电池光伏效率距离理论极限值差距较大的重要原因。因此，开发设计高效的NIR荧光转换材料是提升硅基光伏电池性能的重要手段。传统上转换材料的激发波长单一，大多以Er3+离子和Yb3+离子的吸收带为主。此外，Ln-UCNPs (Ln3+=Ho3+, Er3+, Tm3+)在长波长近红外光激发下会产生较强的多光子（≥3个光子）上转换发射和波长>1100nm的下转移发光，二者均占据极高比例。这将会造成严重的入射光能损耗并导致上转换量子产率较低，不利于增强硅基光伏电池性能 (图1)。![]()
为解决以上瓶颈，本工作在Ln-UCNPs中掺杂适量的Yb3+离子。如图2为Ln/Yb-UCNPs的发射光谱和各波段的积分强度统计结果及其分布比例。如图2a所示，掺杂Yb3+离子后SSCs可响应区域内（400-1100nm）的荧光发射显著提升，同时多光子上转换诱导的可见发射和长波段下转移发光迅速衰减，如图2b-2e的统计直方图可以直观的说明这一问题。这一现象可以用SEP机制合理解释，即通过Yb3+离子与各Ln3+离子之间的交叉弛豫和能量传递协同相互作用构成了一个积极的正反馈回路，不断地从Ln3+离子的可见和长波长发射能级获取能量来填充Yb3+离子的2F5/2能级，获得超强发射（图2f）。综上，Yb3+离子掺杂有效的抑制了无效发光，并通过双光子上转换过程将入射光子汇聚为Yb3+离子在980 nm处的发射，这恰好与SSCs的最佳响应波段匹配。另外，采取核壳结构设计将三种Ln/Yb-UCNPs荧光转换层集成在统一的核-多壳（CSSS）结构中（图3a和3b），完美的实现1100-2200nm范围内的宽多波段吸收，实际带宽约为500nm（图3c和图3d），完全具备拓展硅太阳能电池响应范围、增强其光电转换效率的先决条件。图2. Ln/Yb-UCNPs的发光分布及其占比；SEP机制原理图。 应用与未来展望
通过自组装方式在商用硅太阳能电池表面沉积一层CSSS薄膜，在AM 1.5G标准光源辐照下可使SSCs的光伏效率提升0.87%，经实验确认其中0.67%来源于CSSS薄膜的上转换贡献（图4b和图4c）。IPCE测试结果显示，涂层CSSS的SSCs的响应范围覆盖350-2200 nm。此外CSSS的稳定性优异，具有良好的商业应用价值（图4f）。在本工作中，该团队采用Yb3+离子掺杂妥善解决了传统上转换材料中多光子上转换效率低以及长波长发射占比较高的问题，并通过合理的核壳结构设计首次实现约500nm的近红外波长转换，使SSCs在标准太阳光条件下获得前所未有的性能改善，为拓展光伏电池性能提供了全新的思路。 论文信息
Wang, Y., Xu, W., Liu, H. et al. A multiband NIR upconversion core-shell design for enhanced light harvesting of silicon solar cells. Light Sci Appl 13, 312 (2024).https://doi.org/10.1038/s41377-024-01661-5
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