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碱性条件下电化学甲醇氧化反应(MOR)已应用于取代整体水分解OER，以降低过电位和生产高价值甲酸。人们已经合成许多Ni基电催化剂用于高效催化MOR，但是关于反应过程和催化剂结构演变仍存在争议。基于前人的报道，可以合理地推测给定催化剂的MOR性能可能受到活性中心表面状态的影响。因此，优化催化剂的表面活性，验证碱性MOR过程中催化剂的结构演变是一个重要的课题。在此基础上，预计将单个原子埋入催化剂的表面晶格中，可以优化催化剂的表面活性中心，从而提高催化剂的整体性能：1.将单个原子埋入载体的表面晶格中，可以优化金属原子与反应物的成键、表面重构和竞争反应；2.埋藏单原子能显著调节周围原子的电子态，同时有利于反应物的吸附。因此，可以优化载体中更多金属位点的效能，从而增加整体活性位点的数量。近日，中国科学技术大学宋礼、安徽大学单磊和杨丽等采用焦耳快速加热合成法将Ru单原子埋入Ni3FeN的亚表面晶格中(Ni3FeN-Ruburied)，实现了碱性条件下甲醇高效转化为甲酸盐。实验结果表明，在1.0 M KOH +1.0 M甲醇溶液中，Ni3FeN-Rubured催化剂仅需1.4 V的电压就能达到50 mA cm-2的电流密度，在1.5 V处甲醇转化为甲酸的法拉第效率高达98.98%。此外，Ni3FeN-Rubured在1.5 V下连续反应5小时仍保持90%以上的甲酸法拉第效率，并且其还能够在200 mA cm-2下连续稳定电解超120小时，显示出优异的稳定性。系统的表征和理论计算表明，Ni3FeN-Rubured的优异催化性能可归因于以下几点：1.Ni3FeN-Rubured次表面晶格中饱和配位的Ru原子有效地激活了表面金属原子，导致了局部电子结构的重排；2.表面原子的效能向碱性摩尔比方向发展，显著优化了反应过程中反应物和中间体的吸附；3.催化剂表面状态的重分布促进了反应动力学，同时具有更好的表面重构抗性；4.特异性调节的局部结构有助于降低决速步的能垒，提高甲醇转化的选择性。总的来说，该项工作给出了局域配位环境下的调制原理，为通过将单个原子埋入次表面晶格而激活更多的表面活性位点提供了参考依据。Optimizing surface active sites via burying single atom into subsurface lattice for boosted methanol electrooxidation. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-024-55615-x宋礼，教授，博士生导师，2006年博士毕业于中科院物理研究所，随后在德国慕尼黑大学、美国莱斯大学和日本信州大学开展研究工作，历任洪堡学者、博士后和副教授。2011年入选中科院“百人计划”和 中组部海外高层次人才引进青年项目，加入中国科学技术大学国家同步辐射实验室。国家杰出青年科学基金获得者、科技部中青年科技领军人才、中科院优秀导师和唐立新优秀学者。长期致力于同步辐射技术及应用研究。近年来，依托同步辐射大科学装置，针对电化学能源储存 与转化中的精准表征问题，研制了多种在线实验平台和数据分析新方法，实现了同步辐射多技术的联用，从原子、电子和离子等层面上揭示了电化学能源储存与转化过程和工作机制。近五年，以通讯作者发表论文，包括Nat. Energy、Nat. Sustain.、PNAS、Joule、Nat. Commun.、AM、JACS、Angew.等，授权发明专利多项，应邀为Chem. Rev.、Acc. Chem. Res.、AM、AEM、AFM、Mater. Today、J. Mater. Chem. A等期刊撰写综述论文。单磊，1996年毕业于南京大学，随后硕博连读于南京大学凝聚态物理专业。长期从事凝聚态物理领域的研究，专注于强关联电子材料、新奇超导电性机理、拓扑材料和拓扑超导以及相关物理问题的研究，同时致力于隧道谱学和点接触电导谱学的研究以及相关设备的研制(成功研制了多套精密点接触电导谱/Andreev反射谱测量系统，以及高稳定度低温强磁场扫描隧道显微镜/扫描隧道谱仪系统)。共参与发表SCI学术论文(包括Nat. Phys. ，Nat. Commun.，Phys.Rev.Lett.，PRB )。现任PRL，PRB等国内外核心期刊的审稿人。得到国家自然科学基金xx青年科学基金的资助，创新人才推进计划重点领域创新团队“铜基及铁基高温超导机理研究团队”成员，“王宽诚率先人才计划卢嘉锡国际团队”成员，以及量子物质科学协同创新中心的成员。历任中科院物理研究所研究员，中国科学院大学岗位教授。🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
