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碳基催化剂在实验室条件下表现出良好的2e-ORR性能，但其在工业级电流密度下通常表现出较差的耐久性。杂原子(例如O、N、S、P和B等)掺杂伴随着在碳材料中引入大量的碳缺陷是实现最佳催化性能的最简单和最有希望的途径。密度泛函理论(DFT)计算表明，B原子掺杂的碳的对于H2O2的形成具有近乎零的过电位。然而，迄今为止报道的B掺杂的碳电催化剂并没有显示出优异的2e-ORR性能，这可归因于B原子含量低或B构型不当。此外，正如其他杂原子，通过碳杂环结构的加氢和重构，在高电流密度下长期测试下，碳材料中的B掺杂剂逐渐丧失。因此，在工业级电流密度下，B结构与催化性能之间的关系仍然难以捉摸。具有稳定晶体结构的少层硼纳米片(Bn)具有独特的结构和电子特性(例如高载流子迁移率、电化学)。因此，Bn为电子结构调整和设计用于H2O2合成和其他应用的稳定的B基碳催化剂提供了一个理想的平台。近日，南京林业大学范孟孟、中国林业科学研究院蒋剑春、辛辛那提大学邬静杰和奥克兰大学王子运等通过一步“自下而上”，利用小分子前驱体(柠檬酸、硼酸)和乙酰丙酮铜(II)成功在多孔碳载体上原位制备出少层硼纳米片(Bn-C)。通过对含有前驱体和乙酰丙酮铜的干凝胶进行简单的热解处理，硼纳米片均匀地分散在多孔碳基体上。光谱分析表明，硼纳米片表面含氧官能团数量有限。吴雨寒（博士研究生）、赵钰莹（林化所博士研究生，现在齐鲁工业大学任职）为论文第一作者。密度泛函理论(DFT)计算表明，硼纳米片上的这些表面氧基团在2e-ORR过程中调节了*OOH吸附强度，从而抑制*OOH还原为H2O并提高H2O2产生的选择性和速率。与单个B原子掺杂相比，硼纳米片的引入增加了活性中心的密度，提高了B原子的催化活性，促进了O2的吸附，从而在工业相关电流密度下显著改善了2e-ORR在碱性和中性电解质中的催化性能。性能测试结果显示，在中性电解质中，Bn-C催化剂在旋转环形盘电极(RRDE)试验中经过12小时耐久性试验后，仍能提供超过90%的H2O2选择性；在流动电池中，该催化剂在300 mA cm-2下反应140小时耐久性试验中，H2O2法拉第效率>90%，催化剂的质量活性达到25.1 mol L-1。Bn-C的整体2e-ORR性能优于以前报道的所有金属和无金属碳基电催化剂。更重要的是，以造纸废黑液粉为木质素来源，设计了木质素原位H2O2解聚消耗系统，成功实现了从木质素中回收芳香族碳化合物。总的来说，该项研究通过将掺杂B原子更换为Bn，实现了碳催化剂的H2O2电合成活性和稳定性，为在工业电流密度下生产H2O2的碳基催化剂的设计提供了思路。Electrochemically synthesized H2O2 at industrial-level current densities enabled by in situ fabricated few-layer boron nanosheets. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-55071-7范孟孟，工学博士，南京林业大学副教授，硕士生导师，2019年毕业于南京理工大学，2016-2018年在美国莱斯大学进行交流访问，合作导师为著名纳米材料学家James M. Tour与Pulickel M. Ajayan教授。2019年11月以“水杉英才”F类，入职南京林业大学化工学院，并加入生物质能源与材料著名专家蒋剑春院士团队。已发表SCI论文30多篇，以第一作者或通讯作者在AM、ACS Catal.、Applied Catalysis B Environmental、Carbon Energy、Small和Green Chemistry等著名杂志发表论文。所完成的博士学位论文被评为江苏省优秀博士论文，江苏省复合材料学会优秀博士学位论文，获得低碳技术学会“青年科学家”等荣誉称号。担任《生物质化学工程》青年编委，江苏省低碳 技术学会碳捕集利用与封存专业委员会委员。蒋剑春，1955年2月9日出生于江苏省常州市溧阳市，林产化学工程专家，中国工程院院士，国际木材科学院院士，中国林业科学研究院林产化学工业研究所研究员、博士生导师。主要从事林产化学加工领域的生物质热化学转化技术、活性炭制备和应用的基础与应用基础研究、开发设计工作，2017年当选中国工程院院士。王子运，现任新西兰奥克兰大学理学部讲师。2015年博士毕业于英国女王大学，师从胡培君院士。先后在斯坦福大学(合作导师Jens K. Nørskov院士)和多伦多大学(合作导师Edward H. Sargent院士)从事博士后研究，主要研究方向包括二氧化碳电还原的理论计算、人工智能辅助多相催化设计和表面微动力学。王子运博士以通讯作者或(共同)第一作者发表文章，其中Nature期刊1篇，Nat. Catal.期刊3篇，Nat. Energy期刊1篇，Nat. Commun.期刊3篇，JACS期刊6篇，AM期刊1篇。🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
