研究背景
无铅陶瓷电容器具有高功率密度、高耐压、高可靠性等特点，可用于制造快速充放电电容器器件且广泛应用于电子系统的关键元器件。然而，高的储能密度 (Wrec) 和良好的储能效率 (η) 往往难以兼得，这限制了电介质材料在先进电子系统中的应用。
钛酸铋钠 Bi0.5Na0.5TiO3 (BNT) 无铅陶瓷具有较高的极化强度和丰富的结构相变，一直以来是研究的重点与热点。然而，较高的剩余极化强度和较大的极化滞回严重限制了 BNT 材料的综合储能性能 (ESP)。
近年来，新型高熵设计理念为陶瓷材料的设计和性能调控开辟了新路径。通过高熵策略引入极性纳米微区和化学组成的高度紊乱，增强结构晶格畸变，从而有效提高陶瓷的介电弛豫强度和能量存储特性。
文章简介
西安交通大学靳立教授团队对 BNT 陶瓷材料的组分设计与储能性能优化开展了一系列研究。在本工作中，采用高熵理念与轧膜 (VPP) 工艺相结合的优化策略来改善 NBT 基弛豫铁电陶瓷中的储能性能。
本工作基于两步优化的策略，首先将 (K+, Sr2+, Mg2+, Sn4+) 多种离子引入 BNT 基体钙钛矿结构的 A/B 位，增强弛豫行为，促使不对称结构、增大原子空间和晶格畸变，保证基体在保持较大的最大极化强度的同时获得较低的剩余极化强度；随后采用轧膜工艺来降低材料厚度和气孔率，进一步增强了 (1–x)(Bi0.375Na0.3Sr0.25K0.075)TiO3–xBi(Mg0.5Sn0.5)O3 陶瓷的击穿强度。随着 x 从 0 增加至 0.20，材料的熵实现了显著的提升，从 1.27R 增长为 1.82R。最终在 x = 0.15 VPP (BNT-H15VPP) 陶瓷中，610 kV/cm 的电场下实现了 11.24 J/cm3 的超高储能密度和 90% 左右的高储能效率，且储能强度 ξ (Wrec/E) 超过 180 J/kV·cm2。此外，脉冲充电/放电测量表明，材料的放电能量密度 (Wdis) 高达 6.6 J/cm3，放电时间短至 2.2 μs，并在 20-120 ℃ 的温度范围内表现出卓越温度稳定性。
图 1. 通过多尺度协同优化在 BNT 基陶瓷中增强 ESP 的示意图。（a）BNT 和化学修饰的高熵 BNT-H100x 系统的结构图。（b）两步合成工艺的目的和机理。（c）熵增量策略。（d）优化的 P–E 回线显示了增强的 ESP。（e）BNT-H100x 体系的研究目标。
图 2. BNT-H15 陶瓷的（a）TEM 图像，（b-c）SAED 图像，（d）HR-TEM 图像，（e）HR-TEM 图像亮度分布图，（f）自发极化矢量分布图，（g）离子位移极化分布和（h）离子位移强度分布。
图 3. BNT-H15VPP 陶瓷的（a）单极 P–E，J–E 曲线，（b）韦伯分布，（c）储能密度 Wrec 和效率 η 随电场变化曲线。BNT-H15VPP 陶瓷与不同电介质储能陶瓷的（d）Wdis 和（e）ξ 对比。（f）温度相关的单极 P–E，J–E 曲线，（g）储能密度 Wrec 和效率 η 随温度的变化曲线。（h-i）BNT-H15VPP 陶瓷与不同电介质陶瓷的温度稳定性对比。
图 4. BNT-H15VPP 的（a）室温过阻尼放电电流曲线，（b）不同电场下的 Wdis。20–120 ℃ 温度范围内的（c）过阻尼放电电流曲线，（d）不同温度下的 Wdis。（e）300 kV/cm 下 Wdis 和 t0.9 随温度的变化曲线。（f）各种无铅陶瓷体系的 Wdis 对比。
论文信息
Ultrahigh energy storage capacities in high-entropy relaxor ferroelectrics
Yunyao Huang, Kaili Shang, Yule Yang, Wenjing Shi, Leiyang Zhang, Vladimir Laletin, Vladimir Shur, Ruiyi Jing and Li Jin*（靳立，西安交通大学）
J. Mater. Chem. A, 2024, 12, 18224-18233
https://doi.org/10.1039/D4TA03637A
作者简介
本文通讯作者，博士生导师，国家级青年人才项目获得者。主要从事电子功能材料与器件的应用基础研究，重点关注铁电陶瓷材料极化调控与电致应变和储能性能构筑，及其在驱动器与能量存储电容器等领域的应用。主持国家、省部级等科研课题多项，包括国家自然科学基金、科技部重点研发、国际合作等项目。已经在 Advanced Materials、Nano Energy、Journal of Materials Chemistry A 等国际一流学术期刊上发表 SCI 收录论文 160 余篇，被国内外多个著名研究机构引用 12000 余次，单篇最高引用 1065 次，H 因子 54。1 篇论文入选 2014 年度《中国百篇最具影响国际学术论文》，2 篇论文获《Journal of Materiomics 2022 年度高影响力论文》。申请和授权国家发明专利 12 项。2020 年起任国际学术期刊 Journal of Advanced Dielectrics 期刊编委，2023 年起任国际学术期刊 Journal of Materiomics 青年编委。获 2014 年度教育部高等学校科学研究优秀成果奖自然科学奖一等奖（第 9 完成人），2020 年度陕西高等学校科学技术奖一等奖（第 2 完成人），2021 年度陕西省电子学会科学技术奖自然科学奖一等奖（第 1 完成人），和 2022 年度陕西高等学校科学技术研究优秀成果奖特等奖（第 1 完成人）。
期刊介绍
rsc.li/materials-a
J. Mater. Chem. A
| 2-年影响因子* | 10.7分 |
| 5-年影响因子* | 10.8分 |
| JCR 分区* | Q1能源与燃料 Q1化学-物化 Q1材料-多学科 |
| CiteScore 分† | 19.5分 |
| 中位一审周期‡ | 30 天 |
Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 报道材料化学各领域的高质量理论或实验研究工作。这三本期刊发表的论文侧重于报道对材料及其性质的新理解、材料的新应用以及材料合成的新方法。Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 的区别在于所报道材料的不同预期用途。粗略的划分是，Journal of Materials Chemistry A 报道材料在能源和可持续性方面的应用，Journal of Materials Chemistry B 报道材料在生物学和医学方面的应用，Journal of Materials Chemistry C 报道材料在光学、磁学和电子设备方面的应用。
Anders Hagfeldt
🇸🇪 乌普萨拉大学
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Associate editors
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