EcoMat 2024年第十二期上线

韩国科学技术院（KAIST）EunAe Cho团队在EcoMat期刊发表综述文章，探讨了通过电解质设计和SEI工程来应对这些挑战的最新进展。文章特别分析了碳酸酯基和醚基电解质体系对电池性能的影响，并深入讨论了如何通过电解质改性促进其与锂金属负极形成更稳定的界面。此外，文章还介绍了基于有机和无机成分的多种人工SEI结构。通过对最新研究的深入评估，该综述为提升锂金属电池的性能和安全性提供了宝贵的见解，展示了当前最先进的策略和解决方案。

原文链接：https://doi.org/10.1002/eom2.12498

本研究深入探讨了静电荷对口罩过滤效率的影响，重点强调了体电荷这一长期被忽视的关键因素。通过能带图和势阱模型，作者详细阐述了表面电荷和体电荷对过滤效率的贡献，并通过一系列直接和间接实验加以验证。在此基础上，研究团队提出了一种结合消毒与电荷注入的策略，确保口罩在多次重复使用后仍能保持接近原有的过滤性能。通过优化电晕放电参数，经过五次循环使用后，口罩的过滤效率依然维持在88.7%。上述成果不仅为实现有效的口罩重用提供了理论依据，还为工业化规模的口罩再利用奠定了基础，为全球卫生紧急事件中的口罩再利用提供了切实可行的解决方案。

釜山国立大学Jung Woo Lee与安东国立大学Duck Hyun Lee在EcoMat发表研究论文，利用简便的微波辅助合成法，将尺寸仅为几纳米的Pt-Ni纳米合金簇（NACs）均匀分布于氮掺杂还原氧化石墨烯（NrGO）表面。研究表明，Pt-Ni的组成比例、石墨烯表面的氮掺杂程度，以及氮位点与纳米合金簇之间的化学键合，会显著影响材料的结构特性。实验结果显示，Pt₂.₆Ni NACs/NrGO在氧还原反应（ORR）中表现出极高的起始电位（0.893 V），并在析氢反应（HER）中实现了极低的过电位（10 mA cm⁻²时仅为22 mV）。基于其优异的催化性能，该材料被进一步应用于锌空气电池（ZAB）系统和氢气收集的相关研究，以验证其实际可行性和应用潜力。

锡卤化物钙钛矿太阳能电池（THPSCs）具有低毒性和高理论光电转换效率的优势，但其性能仍显著低于铅基钙钛矿太阳能电池。其主要局限在于难以制备高质量钙钛矿薄膜以及Sn²⁺离子氧化所引发的严重非辐射电压损失。为了解决这些问题，韩国化学技术研究院（KRICT）Chang Eun Song团队在PEA₀.₁₅FA₀.₇₀EA₀.₁₅SnI₂.₇₀Br₀.₃₀钙钛矿中引入稀土元素氯化铒（ErCl₃），通过有效调控晶核形成和晶体生长，显著改善了钙钛矿薄膜的形貌。经ErCl₃处理的THPSC展现出优异的性能，其开路电压（Vₒc）达到0.83 V，光电转换效率（PCE）提高至14.0%，并表现出卓越的光稳定性和空气稳定性；相比之下，对照器件的Vₒc和PCE分别仅为0.77 V和12.8%。这一ErCl₃策略通过调控成核和结晶动力学及减少制备过程中晶体缺陷的生成，为实现高性能无铅钙钛矿太阳能电池提供了一种有效的解决方案。

调控2D RP钙钛矿中晶体生长的取向一直是一个研究重点。淮阴工学院蒋青松教授课题组联合伦敦大学学院Mojtaba Abdi-Jalebi教授、武汉理工大学彭勇教授、华南理工大学严克友教授联合开发出逆序退火技术。以2D RP钙钛矿(4FPEA)2(MA0.9FA0.1)3Pb4I13为例，在高转速快速成膜条件下，通过先120℃处理8秒后80℃处理5分钟的逆序退火过程，能制备出高质量2D RP钙钛矿薄膜，有效促进多相结构有序垂直分布，提升了载流子输运能力。同时，所制备的2D RP钙钛矿薄膜展现出较低的缺陷密度，有效抑制了非辐射复合，减少了开路电压的损失，促使电池器件开路电压超过1.2V。本工作所构建的2D RP钙钛矿太阳能电池能量转换效率达到17.8%，高于基于低温退火工艺的电池器件效率（12.7%）和基于高温退火工艺的电池器件效率（7.8%）。此外，电池器件在氮气手套箱中保存1000小时后，依然保持了超过97%的初始效率，展现出优异的长期稳定性。本工作所开发的逆序退火技术，不仅有利于制备多相结构垂直生长的2D RP钙钛矿薄膜，而且具有很好重复性，降低电池器件制备成本，制备工艺简单、非常适宜工业化生产。

韩国科学技术院(KAIST) Dong-Hwa Seo研究团队在EcoMat上发表研究论文。他们将富锂锰基DRX正极材料引入工作电压范围为1.5至4.8 V的ASSB系统中。由于DRX正极材料的电子导电性较低，需要添加大量导电添加剂。这对使用LPSCB正极电解质的硫化物基ASSBs造成了挑战，因为其窄的电化学窗口导致循环过程中发生分解，使锰氧化还原反应失活，引起电压降低和容量衰减，这一点通过XPS和电化学分析得到了证实。相比之下，使用LIC正极电解质可以避免这些与碳添加剂的不利反应，并减少正极电解质界面(CEI)层中的绝缘组分。这项研究增进了对ASSB设计中正极材料、添加剂和固态电解质之间相互作用的理解，为ASSB技术的未来发展提供了见解。

复合聚合物电解质（CPEs）通过将无机纳米颗粒（NPs）引入聚合物基体中，成为固态锂金属电池（LMBs）的有前景候选材料。然而，密集的无机填料聚集会导致CPEs的不均匀性，从而影响LMB的性能。本文中，我们通过将不同质量比（0–20 wt%）的Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）引入由聚（丁基丙烯酸酯）基弹性体和基于琥珀腈的塑料晶体相组成的聚合物电解质体系中，制备了原位光聚合的CPEs。快速的光聚合过程（约5分钟）使得10 wt% LLZTO（L10）在CPE基体中均匀分散，从而显著提高了离子电导率（25°C下为1.02 mS cm−1）和机械弹性（断裂伸长率≈1250%），相比之下，未添加LLZTO的CPE（L0）则表现较差。因此，基于L10的LMB与LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2阴极相比，经过200次循环后在0.5C下展现了166.7 mAh g−1的高容量，显著高于L0（74.0 mAh g−1）和L20（104.8 mAh g−1）。相比之下，采用10 wt% LLZTO NPs的原位热聚合CPE由于聚合动力学较慢（约2小时），导致纳米颗粒聚集，进而使LMB的循环性能劣于L10。本研究强调了原位光聚合CPE的重要性，通过实现无机纳米颗粒的均匀分散，从而获得高离子电导率和机械稳健性，以满足固态锂金属电池稳定运行的要求。

基于Pt的电催化剂在甘油氧化反应（GOR）中表现出较低的耐久性，主要原因是Pt在氧化条件下容易迅速中毒失活。为此，成均馆大学Hyung Koun Cho团队使用BiOI作为光活性中间体，采用光电沉积法成功合成了双金属PtBi。纳米结构的Pt–Bi电催化剂通过在Pt/BiOI介质中电化学还原得到，随后经过电化学激活过程，制备出GOR激活的Pt–Bi电催化剂（G–Pt–Bi）。在这一过程中，PtBi中的丰富Bi位点有效防止了Pt的中毒，并为Pt位点提供了吸附的OH−，促进了GOR反应。因此，G–Pt–Bi催化剂在碱性溶液中展现出低起始电位，并在0.85 VRHE时实现了13.35 A mgPt −1的高质量活性。通过1H核磁共振（NMR）识别，G–Pt–Bi催化的GOR产物为乙二醇酸盐和甲酸盐，且不会干扰析氢反应，最终使无膜双电极系统的稳定操作成为可能。原位电化学阻抗谱分析显示，G–Pt–Bi催化剂相比传统的Pt/C催化剂，展现了更优越的GOR动力学，并具有更强的抗Pt失活能力。本研究为开发耐久且具有高质量活性的Pt催化剂提供了一个新颖的G–Pt–Bi架构设计思路。