工业化和城市化的发展使大量有害物质进入水中，对生态系统和环境构成严重威胁。重金属离子具有高毒性、非生物降解性，通过食物链转移可以在人体组织中积累，对神经和防御系统产生不利影响。金属−有机框架（MOFs）由于其优越的稳定性、易改性和可调节孔径，是一种高效重金属捕获吸附剂。然而，其固有的微孔结构对实现更高的吸附能力提出挑战。缺陷工程是一种创建分层MOFs与更大孔隙的方法。
基于以上背景，西北农林科技大学李忠宏及其团队开发了一种新型的吸附剂D-MOF-801/ SA气凝胶珠，可控制孔径和多功能基团，以实现有效和选择性的Pb（II）吸附。
本文要点：
（1）采用L-天冬氨酸作为混合连接剂以结合Zr4+团簇，与MOF-801的富马酸竞争，产生缺陷，孔径从4.66nm增加到15.65 nm。随后用巯基琥珀酸作为交换后的配体，通过酸-氨缩合法嫁接得到MOF-801，孔径进一步扩大至22.73 nm。
（2）−NH2、−COOH和−SH具有丰富的官能团，能有效提高MOF-801对Pb（II）的吸附能力。
（3）将获得的孔隙较大的缺陷MOF-801加载到海藻酸钠上形成气凝胶珠作为吸附剂，对Pb（II）的吸附能力达到375.48 mg/g，为原始MOF-801的51倍。气凝胶珠表现出显著的重复使用性，5次循环使用后去除效率高达90.23%。
（4）Pb（II）的吸附机理包括离子交换相互作用，以及Pb−O、Pb−NH2和Pb−S的螯合作用。
（5）通过动态吸附实验，D-MOF-801/SA-20气凝胶珠对Pb（II）表现出良好的吸附性能，显示其修复含Pb（II）水的潜力。
综上，缺陷工程与复合气凝胶珠的多功能组合为MOF改性促进重金属吸附提供新灵感。
文章来源：
https://doi.org/10.1021/acsami.4c08928
