“碳中和”专刊系列文章（十五）｜太阳能驱动二氧化碳转化的多相催化研究进展

Recent advances in heterogeneous catalysis of solar-driven carbon dioxide conversion

Jun Xu, Farzaneh Arabpour Roghabadi, Ying Luo, Vahid Ahmadi, Qian Wang, Zheng Wang^*, Hong He^*

https://doi.org/10.1016/j.jes.2023.06.028

随着人类社会的快速发展和不可再生化石能源的过度消耗，大气中超负荷CO₂所带来的环境问题已成为制约人类社会可持续发展的一大难题。利用太阳能将CO₂转换为高附加值燃料，在减缓大气中CO₂排放引起的环境负效应的同时，还可以缓解传统化石能源枯竭的危机，在环境和能源领域均具有重要的研究意义。太阳能驱动的二氧化碳转化包括光催化（PC）、光电催化（PEC）和光伏耦合电催化（PV/EC）系统。本文综述了太阳能驱动CO₂转化的基本原理和最新进展。高效利用太阳光是产生大量光生电子和空穴的重要前提。此外，通过改善光生电子-空穴对的分离和载流子向表面位点的迁移来提高催化活性和产物选择性，也是太阳能驱动CO₂还原中的一大挑战。表面/界面工程包括活性位点修饰、缺陷工程、形貌控制、表面改性和表面相结等已成为获得高性能光催化剂的重要策略。与光催化系统类似，这些策略已被应用于提高典型PEC系统的转化效率和法拉第效率。在PV / EC体系中，电极表面结构和形貌、电解质效应和传质条件影响着电化学CO₂还原的活性和选择性。最后，我们对发展高能量转换效率、高产物选择性和稳定性的太阳能驱动CO₂转化系统面临的挑战和前景进行了展望。本综述为新型太阳能驱动的CO₂转化系统的设计和开发提供了重要的理论参考。

Solar-driven carbon dioxide (CO₂) conversion including photocatalytic (PC), photoelectrochemical (PEC), photovoltaic plus electrochemical (PV/EC) systems, offers a renewable and scalable way to produce fuels and high-value chemicals for environment and energy sustainability. This review summarizes the basic fundament and the recent advances in the field of solar-driven CO₂ conversion. Expanding the visible-light absorption is an important strategy to improve solar energy conversion efficiency. The separation and migration of photogenerated charges carriers to surface sites and the surface catalytic processes also determine the photocatalytic performance. Surface engineering including co-catalyst loading, defect engineering, morphology control, surface modification, surface phase junction, and Z-scheme photocatalytic system construction, have become fundamental strategies to obtain high-efficiency photocatalysts. Similar to photocatalysis, these strategies have been applied to improve the conversion efficiency and Faradaic efficiency of typical PEC systems. In PV/EC systems, the electrode surface structure and morphology, electrolyte effects, and mass transport conditions affect the activity and selectivity of electrochemical CO₂ reduction. Finally, the challenges and prospects are addressed for the development of solar-driven CO₂ conversion system with high energy conversion efficiency, high product selectivity and stability.

第一作者

徐君 博士于2013年在兰州大学化学化工学院获得博士学位，于2020年到中国科学院生态环境研究中心开展博士后研究工作。现任河南理工大学副教授。主要从事环境污染物的检测与去除，绿色能源转化等相关研究。在Journal of Catalysis, Chemical Engineering Journal, Journal of Hazardous Materials等国际期刊发表文章60余篇，授权专利技术8项。

通讯作者

王征 研究员于2015年在日本京都大学获得博士学位，随后在日本东京大学和信州大学进行博士后研究工作，并在日本新能源产业技术综合开发机构支持的人工光合成核心项目中担任特任研究员。2019年底入职中科院生态环境研究中心，加入贺泓院士大气环境与污染控制实验室。入选国家高层次海外青年人才计划和中科院率先行动青年项目计划。主要从事基于光（电/热）催化温室气体资源化转化利用和分解水制氢研究，致力于开发基于绿氢和碳转化的碳中和关键技术。近年来，在人工光合成二氧化碳转化、全分解水以及新型光催化剂开发等方面取得了系列原创性成果。在Nature Catalysis, Nature Materials, Nature Communications, Chemical Society Reviews等国际学术期刊上发表SCI论文40余篇，获得授权日本专利2件，撰写两部英文专著章节。担任Engineering、Chinese Chemical Letters期刊青年编委以及Journal of Environmental Sciences、Energy Material Advances期刊特刊编辑。

贺泓院士于1994年在日本东京大学获得化学专业理学博士学位。先后在日本、美国、加拿大留学和工作11年，2001年底回国工作。回国后主要研究方向为环境催化和非均相大气化学过程，系统研究大气复合污染形成机理、催化剂与催化反应体系设计和大气污染物催化净化新原理、新方法及其应用，取得了柴油车排放污染控制、室内空气净化和大气灰霾成因研究方面的系列成果，以第一完成人获国家技术发明二等奖、国家科技进步二等奖和国家自然科学二等奖各1项。发表《环境催化—原理及应用》专著一部，学术论文560余篇（SCI论文510余篇），总SCI被引25600余次。爱思唯尔发布的2015-2021以及科睿维安发布的2022年中国高被引学者。回国后申请国家发明专利60余项，其中有多项专利技术转让给企业实施应用。

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1001074223002802

Jun Xu, Farzaneh Arabpour Roghabadi, Ying Luo, Vahid Ahmadi, Qian Wang, Zheng Wang, Hong He, 2024. Recent advances in heterogeneous catalysis of solar-driven carbon dioxide conversion. J. Environ. Sci. 140, 165-182.