自然光合作用利用太阳能,通过基于分子的酶和辅酶的全天候光/暗反应,将水和大气二氧化碳转化为碳水化合物,促进了人工光合作用的广泛发展。
然而,开发不含贵金属的高效人工光合作用系统,并在分子水平上将功能单元合理整合到单一系统中,仍然具有挑战性。
基于此,2024年10月19日,安徽师范大学熊宇杰教授、陆洲教授与利莫瑞克大学高美艳博士在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《A cluster-nanozyme-coenzyme system mimicking natural photosynthesis for CO2 reduction under intermittent light irradiation》的研究论文。
在这里,研究人员提出了一个人工系统,即Cu6团簇和钴三联吡啶配合物的组装系统,该系统通过纳米酶复合物和泛醌(辅酶 Q)在Cu6团簇上的精确整合来模拟自然光合作用。
该仿生系统在光反应中有效地将CO2还原为CO,实现了740.7 μmol g-1 h-1的生产率,并且具有至少188小时的耐久性。
值得注意的是,该系统利用苯酚演化辅酶Q作为电子储库,实现了光反应和暗反应的解耦。
通过调节辅酶Q稳定剂,可将暗反应时间延长至8.5小时,完全满足自然昼夜循环要求。
这项研究结果推进了复制自然光合作用综合功能的人工系统的分子设计。
图2:人工光合作用系统的合成和结构图
图3:光响应和光催化性能